電場触媒反応場における脱水素反応の低温駆動とその学理

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低級炭化水素のC-H結合活性化能を有し，外部電場印加によりプロトンを表面で伝導しうる「イオニクス担持金属触媒」の創製に取り組んだ。イオニクス担持金属触媒と外部電場とのシナジー効果により，低温でプロパンの脱水素反応を進行させることを目指した。反応装置には固定床流通式反応器を用い，整粒した触媒を充填し，その両端に直流電流を印加しうるステンレス製電極を設置し，300℃の電場中で反応を行った。本年度は触媒として，酸化セリウムに様々な金属カチオンをドープした複合金属酸化物担体にPtを担持したものを調製して用い，電場中でのプロパン脱水素活性に及ぼす担体の効果について検討を行った。前年度に電場中での触媒活性は投入電力に依存することを見出しているため，触媒毎に投入電力を変化させながら活性試験を行い，同じ投入電力の時の触媒活性を比較することで，担体の活性に及ぼす影響を検討した。酸化セリウムのセリウムカチオンの一部をジルコニウムカチオンで置換したセリアジルコニア担体を用いた際には，酸化セリウム担体を用いた際に比べて，同じ投入電力の時のプロパン転化率が1.3倍になった。一方，電場を印加せず，外部加熱のみの反応条件下で比較すると，両触媒間で活性の差は見られなかった。電場印加によって誘起される表面プロトン伝導が，炭化水素のC-H結合解離に重要な役割を果たすことが既報で示されているため，ジルコニウムカチオンをドープすることで，担体表面でのプロトン伝導が促進されることで転化率が向上したと考えた。これらの成果は学会等で発表した。