ホスホリル配位子と遷移金属による協同反応場の開発および環境調和型触媒反応への応用

磷酰基配体与过渡金属协同反应场的开发及其在环境友好催化反应中的应用

基本信息

  • 批准号:
    21K05056
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 2.66万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
  • 财政年份:
    2021
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    2021-04-01 至 2024-03-31
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

ビピリジン部位と第二級ホスフィンオキシド(SPO)部位を含む新規NNP型三座配位子を用いて合成した単核NNP-ベンジルパラジウム錯体のベンジル配位子が,常温,周辺光照射の条件下で常圧の酸素と速やか(20分以内)に反応し,炭素-パラジウム結合間に酸素分子が挿入したベンジルペルオキソパラジウム錯体が高収率で生成することを見出した。本反応は暗所下でも徐々に進行するが,周辺光によって顕著に促進された。種々の反応条件下での検討の結果,本反応は光励起によって炭素-パラジウム結合が均等開裂しベンジルラジカルが生成して進行するのではなく,光励起されたベンジル錯体が酸素と反応して進行することが示唆された。穏和な条件下での酸素による炭化水素配位子の酸素官能基化は,遷移金属触媒を用いた環境調和型酸化反応の開発のための土台となることから重要である。この反応性を応用して,今後,NNP-パラジウム錯体を触媒として用い,酸素を利用した炭化水素原料への酸素官能基導入反応の開発を行いたい。NNP型三座配位子から合成したルテニウム錯体を触媒として用いたベンズアルデヒドの水素化反応では,DMA溶媒中,水素30気圧,150 ℃,6時間の条件下でTON(触媒回転数)35,000が得られた。本反応はルテニウムと配位子の亜ホスフィン酸部位が協同的に機能して進行したために高活性となったと考えられる。また,ピリジン部位とSPO部位を含むNPN型三座配位子から合成したパラジウム錯体を触媒として用いたベンジルアルコールのベンズアルデヒドへの酸素酸化反応では,NMP溶媒中,酸素1気圧,100 ℃,6時間の条件下でTON 128が得られた。
A new NNP type triplex ligand was synthesized at the SPO site and the second order ligand. The reaction time was within 20 minutes at room temperature and under ambient light irradiation. Carbon-1,3-diamino-1,3-diamino-1,4-diamino-1,3-diamino-1,4-diamino-1,3-diamino-1,3-diamino-1,4-diamino-diamino-1,4-diamino-diamino-1,3-diamino-diamino-1,4-diamino-diamino-diamino- This is the first time I've ever seen a woman. As a result of the investigation under various reaction conditions, this reaction is characterized by light excitation, carbon-based reaction, and uniform cracking. The reaction is characterized by light excitation, carbon-based reaction, and reaction. Under certain conditions, the formation of an acid ligand, the functionalization of an acid ligand, and the migration of metal catalysts are important for the development of environmentally compatible acidizing reactions. In the future, NNP can be used as a catalyst for the introduction of acid functional groups into the reaction system. NNP type three-site ligand was synthesized under the condition of catalyst and solvent. In DMA solvent, TON (catalyst turnover number) 35,000 was obtained under the condition of water 30 pressure, 150 ℃ and 6 time. This is the first time that a ligand has been identified. In addition, the NPN type triplex ligand was synthesized at the SPO site and the catalyst was used to catalyze the acid acidification reaction. In NMP solvent, the acid 1 was synthesized at 100 ℃ for 6 hours.

项目成果

期刊论文数量(7)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
第二級ホスフィンオキシド部位を有するNNP型三座配位子を用いたパラジウム錯体の合成とベンジル配位子の酸素化
NNP型二氧化膦三齿配体合成钯配合物及苄基配体氧化
  • DOI:
  • 发表时间:
    2021
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    Watanabe Bunta;Makino Katsunori;Mizutani Masaharu;Takaya Hikaru;重弘悠真; 宮 架蓮; 片岡靖隆; 浦 康之
  • 通讯作者:
    重弘悠真; 宮 架蓮; 片岡靖隆; 浦 康之
パラジウム錯体/酸素系を用いる環境低負荷を指向した酸化反応の開発
使用钯络合物/氧气系统开发对环境影响低的氧化反应
  • DOI:
  • 发表时间:
    2022
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    Shigehiro Yuma;Miya Karen;Shibai Risa;Kataoka Yasutaka;Ura Yasuyuki;山田啓士,安井猛,山本芳彦;中久木崇人,山口穂華,谷 文都,五島健太,塩塚理仁,迫 克也;浦 康之
  • 通讯作者:
    浦 康之
亜ホスフィン酸配位部位および可視光が促進するベンジルパラジウム錯体の酸素化
次膦酸配位点和可见光促进苄基钯配合物的氧化
  • DOI:
  • 发表时间:
    2022
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    長谷川公紀;松平華奈;原健吾;森本あみ;長谷川真士;八木繁幸;今井喜胤;永島英夫;中西京香,五島健太,谷 文都;重弘悠真; 片岡靖隆; 浦 康之
  • 通讯作者:
    重弘悠真; 片岡靖隆; 浦 康之
第二級ホスフィンオキシド部位を含むNPN型配位子を用いた10族および11族遷移金属錯体の合成と触媒的酸化への応用
含有仲氧化膦基团的NPN型配体合成第10族和第11族过渡金属配合物及其在催化氧化中的应用
  • DOI:
  • 发表时间:
    2022
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    平子直洋;安井猛;山本芳彦;谷岡瑞穂; 片岡靖隆; 浦 康之
  • 通讯作者:
    谷岡瑞穂; 片岡靖隆; 浦 康之
亜ホスフィン酸部位を含むNNP-ルテニウム錯体の合成と触媒的水素化への応用
含次膦酸部分的NNP-钌配合物的合成及其在催化加氢中的应用
  • DOI:
  • 发表时间:
    2022
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    西川七海, 村藤俊宏, 上條 真,  三方裕司; 谷 文都, 成田昌弘;狩田帆乃夏; 片岡靖隆; 浦 康之
  • 通讯作者:
    狩田帆乃夏; 片岡靖隆; 浦 康之
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  • 通讯作者:
    小笠原正道
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  • 作者:
    小笠原正道;浦 康之
  • 通讯作者:
    浦 康之

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  • 资助金额:
    $ 2.66万
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
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作者:{{ showInfoDetail.author }}

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