Precision Enzymatic Synthesis and Supramolecular Formation of New Amylose Analog Polysaccharides

新型直链淀粉类似物多糖的精密酶法合成和超分子形成

• 批准号: 21K05170
• 负责人: 門川 淳一
• 金额: $ 2.66万
• 依托单位: Kagoshima University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-01 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21K05170/
• 关键词: 多糖; アミロース; 酵素触媒重合; 非天然型; 超分子; アナログ多糖; 酵素合成; グルカンホスホリラーゼ; 非天然型多糖; 多糖超分子; 高次構造

本研究では、グルカンホスホリラーゼ(GP)酵素触媒重合を利用して新規な非天然型多糖の合成とナノ集合体（超分子）形成挙動について検討している。グルカンホスホリラーゼ（GP）は、グルコース1-リン酸（Glc-1-P）をモノマー、α(1→4)-非還元末端をプライマーとして構造明確な多糖（アミロース）を得る重合を触媒する酵素である。GPは基質特異性の緩さを示すことから、研究代表者はGPをアミロースアナログ多糖合成に用いることができることを見出してきた。これまでの研究により、非天然型の基質であるグルカールと天然型の基質であるGlc-1-Pをコモノマーに用いたGP酵素触媒共重合により得られる部分2-デオキシ化アミロースが容易にフィルムを形成し、疎水性を示すことを見出している。そこで本年度の研究では、高い親水性の天然高分子であるカルボキシメチルセルロースやポリ（γ‐グルタミン酸）に部分2-デオキシ化アミロースを酵素的にグラフトすることで疎水化を検討した。まず、適切に設定された反応により、上記天然高分子にα(1→4)-プライマーを導入し、その非還元末端からグルカール／Glc-1-PのGP酵素触媒共重合を行うことで、目的の生成物を得た。生成物から作成したフィルムの水との接触角測定から、高い疎水性を示すことが分かり、本手法の有用性が確認された。さらに、GPの基質特異性の緩さを利用して両末端カルボキシレート化オリゴ糖架橋剤を合成し、水溶性キトサンとの架橋反応によりナノゲル創製を達成した。また、GP酵素触媒重合で得られるアミロースと種々のポリエステルから多糖超分子を合成することもできた。

In this study, we investigated the use of GP enzyme as a catalyst in the synthesis of non-natural polysaccharides and in the formation of supramolecular aggregates. The structure of a polysaccharide is clearly defined by the combination of enzymes. GP matrix specificity is demonstrated by the study representative. In this study, non-natural substrates were found to be soluble in Glc-1-P and soluble in GP enzyme. This year's research is aimed at exploring the hydration of natural polymers with high hydrophilicity and partial 2-D hydrolysis. In this paper, we introduce the α(1→4)-P-GP enzyme catalyst into the natural polymer and obtain the target product. The results of contact angle measurement and high water resistance measurement of the product were confirmed. In addition, the matrix specificity of GP was improved by the synthesis of glucose bridging agents and the creation of water-soluble glucose bridging agents. The synthesis of polysaccharide supramolecules by enzyme recombination

项目成果

キチン/キトサンのネットワーク構造化によるゲル形成

甲壳素/壳聚糖网络结构形成凝胶

• 发表时间: 2022
• 作者: 仲道 愛菜;山元 和哉;門川 淳一
• 通讯作者: 門川 淳一

Inclusion Behavior of Amylose Toward Hydrophobic Polyesters in Vine-twining Polymerization

缠绕聚合中直链淀粉对疏水聚酯的包合行为

• 发表时间: 2022
• 作者: Masaaki Iwamoto;Kazuya Yamamoto;and Jun-ichi Kadokawa
• 通讯作者: and Jun-ichi Kadokawa

つる巻き重合場でのアミロースのポリエステルに対する包接挙動

直链淀粉在螺旋聚合场中聚酯的包合行为

• 发表时间: 2022
• 作者: 岩本 雅明;山元 和哉;門川 淳一
• 通讯作者: 門川 淳一

Precision enzymatic synthesis of functional amylosic materials

功能性直链淀粉材料的精密酶法合成

• 发表时间: 2022
• 作者: Kawamura;Y.; Hotta;D.; Kanazawa;A.; Aoshima;S.;高畑 和津樹・西嶋 智彦 ・後関 頼太・石曽根 隆;Jun-ichi Kadokawa
• 通讯作者: Jun-ichi Kadokawa

ネットワークキチン/キトサンゲルの創製

网络甲壳素/壳聚糖凝胶的创建

• 发表时间: 2022
• 作者: 仲道 愛菜;山元 和哉;門川 淳一
• 通讯作者: 門川 淳一