高圧・低粘度領域の超臨界二酸化炭素中における溶質の拡散現象の解明と推算モデル

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本研究では、超臨界流体を用いた新規技術や材料開発において重要である物性値の測定とその推算モデルの構築を目的としている。特に、超臨界二酸化炭素中における拡散係数に関する研究をおこなう。拡散係数の実測をおこない挙動を正確に理解し、その領域で適用可能な拡散係数の相関・推算モデルを構築することを目指す。既存のモデルは相関・推算をおこなう際に、パラメータを物質や条件ごとにそれぞれ決定する必要がある。この際、計算に用いたフィッティングパラメータの条件や物質ごとの傾向は検討されていない。本研究では、状態方程式から得られる平衡物性や量子化学計算から得られる分子情報（分子体積・表面積・表面電化分布）の関数としてパラメータを表現した。その結果、容易に入手可能な平衡物性や分子情報から決定したパラメータを用いて拡散係数が推算可能となる。実測データに相関していたこれまでのモデルとは全く異なり、実測値を必要としない新たな推算法を提案した。つまり、測定が困難な拡散係数を入手が容易な情報（平衡物性・分子情報）を利用して予測可能となる。正確な測定が非常に困難である高温・低粘度領域における金属錯体の拡散係数の実測および相関・推算をおこなった。これまでに報告例のない測定領域における拡散係数の実測値を蓄積しその挙動をまとめた。また、相関・推算モデルに必要な、超臨界流体の粘度計算や対象物質の分子情報を得るための量子化学計算手法の検討を推進した。