Non-intrusive measurement of intercellular ions distribution by total internal reflection mapping method between vibration modes and hydrogen bonding of water molecules

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本研究では、分子動力学シミュレーションでさえも不可能であった、電解質溶液における水分子およびイオンの動態を、潜在的に困難と思われてきた全反射ラマン顕微法（ラマン分光法およびラマン散乱光イメージング法）の開発により解明を行う。そして、細胞内液への適用を試みて、イオン介在による水分子動態の空間分布の解明を実験的に実現することを目的としている。イオン介在による水分子からの微弱なラマン散乱光には、様々なノイズが含まれており、国内外の過去の研究においては、ノイズを完全に除去し、水分子動態を精確に明らかにした例は皆無であった。昨年度まで、様々なノイズの要因の特定、そして除去を行い、本年度は、下記の水分子およびイオンの動態を明らかにした。１．バルク領域を対象とした体積照射ラマン顕微法、そして界面極近傍領域を対象とした全反射ラマン顕微法により得られたラマンスペクトルの新たな解析法の提案を行った。具体的には、イオン介在による水分子の水素結合状態変化に特化したMCR法、濃度変化に応じたイオンそのもののスペクトル抽出に特化したSCスペクトル法、そしてイオンに引き寄せられる水分子に特化したRD-SCF-H2O法である。２．イオン介在による水分子の振動モード変化は顕著ではなく、解析対象としては不向きであることが明らかとなった。一方、水分子の水素結合状態は、MCR法を適用することにより、イオン種、イオン濃度、対象領域に応じて顕著に変化していることが明らかとなった。３．SCスペクトル法による、イオンそのもののスペクトル抽出した結果、イオン種および対象領域に応じて顕著に変化していることが明らかとなった。４．本研究では、イオンに引き寄せられる水分子の数を、「水分子誘引数」と新たに定義し、RD-SCF-H2O法を適用することにより、イオン種、イオン濃度、対象領域に応じて顕著に変化していることが明らかとなった。