Expanded rational design and construction of artificial metalloenzyme for a protein scaffold with hydrophobic cavity

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研究者のグループで実験に従事し、疎水性空孔タンパク質の独自技術を習得することで研究の飛躍的な加速が期待される。 触媒反応の高活性・高選択性の制御は現在の低分子モデル錯体のみを用いた錯体化学や分子触媒の化学では達成困難であり、金属酵素で巧みに用いられているタンパク質マトリクス(反応場)の寄与の重要性が示唆されている。しかし、タンパク質から構成される反応場を自在に設計・改変して活性種を制御し、目的の機能を発揮する人工金属酵素を創出した例は非常に限定的であり活性の高いRh等の貴金属を使った数例が報告されているに過ぎない。基課題を含めた本研究では、より安価な金属であるMnやFeで、タンパク質の反応場を精密に制御し、困難な反応を立体・位置選択的に進行させる点で非常に大きな意義がある。本国際共同研究では、基課題において開発する人工金属酵素の設計、調製手法を、海外共同研究者独自の疎水性空孔タンパク質に適用し、新しい高活性・高選択的な人工金属酵素の開発に取り組み、飛躍的な発展を狙う。 本年度は、日本側で人工金属酵素の金属錯体の調製を実施し、それを渡航先であるオランダに持ち込み、予備的な実験を実施した。残念ながら有意な活性を示さなかったが、今後の人工金属酵素設計に向けた方針を決めることができた。また受け入れ先の海外共同研究者やそのグループメンバーと綿密なディスカッションを行い、来年度以降の渡航に向けた準備も行った。