Time-resolved electron spin resonance spectroscopy of integer-spin reaction intermediates using terahertz waves

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テラヘルツ領域における時間分解電子スピン共鳴測定法の確立に向け、今年度はナノ秒パルスレーザーを用いた光学系を構築し、実際にナノ秒時間スケールにおける過渡応答の測定を行った。まず、光学定盤の上に設置したNd:YAGレーザーに対し、波長板と偏光ビームスプリッタを組み合わせ、パルス当たりの強度を任意に調節するための可変アッテネータを作製した。波長板の角度をレーザーの入射偏光面に対して回転させると理論的に予想される値と同様の振る舞いを示すことが分かった。続いて、複数の半導体基板を用いてマイクロ波透過強度の過渡応答を測定した。パルスレーザーのタイミングに同期したパルス信号をトリガーに用いてマイクロ波検出器からの信号を高速オシロスコープで検出するための測定系を構築した。測定対象として単結晶シリコン、HRFZシリコン、単結晶GaAsを用いた。半導体基板に強いレーザー光を照射すると光キャリアが生成され、瞬間的に反射強度が増大する。半導体基板に対して105 GHzの連続マイクロ波を照射した状態で基板表面にナノ秒レーザーを照射して透過度を測定した。検出器には最初、FＭＢダイオード検出器と呼ばれる広帯域、高速、かつ高感度の検出器を用いたが、パルス信号には対応できないことが判明したため、周波数帯域が1 GHzのショットキーダイオード検出器を用いた。その結果、GaAsでは数十ナノ秒の光応答を示したのに対し、単結晶シリコンとHRFZシリコンは数百マイクロ秒程度の光応答を示した。これらの違いは前者が直接半導体、後者が間接半導体であることに起因するキャリア緩和時間に違いとして説明できる。以上の測定から、ナノ秒レーザーを用いてマイクロ波の過渡応答を1ナノ秒のオーダーで測定できることが分かった。