Nonequilibrium surface reactions of plasma-assisted atomic layer processes

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プラズマ・プロセスを多用する最先端半導体製造では、数ナノメートルの三次元構造体を、原子レベルの精度で、表面を損傷せず加工する必要がある。本研究は、プラズマ表面相互作用の学術的理解を飛躍的に高め、表面反応素過程からプロセス装置まで統合して理論的・実験的に解析することで、原子層精度の加工プロセス（原子層プロセス：ALP）を量子論レベルで理解し、かつ、制御可能とすることを目的とする。手法としては、複雑なプラズマ・プロセスを、個別の素過程に分解して、各種ビーム実験と数値シミュレーションを組み合わせて解析する。本年度は、昨年度に引き続き、SiNのプラズマ支援原子層堆積（PEALD）プロセスの表面解析を行った。典型的なSiN PEALDでは、ジクロロシラン(SiCl2H2)等のクロロシラン系分子を堆積用プリカーサとして用い、Siを表面に堆積した後、窒素・水素あるはアンモニア（NH3）プラズマを用いて表面を窒化する同時に、残余の有機物を脱離させる。本研究では、Siの堆積プロセスの自己停止に必要な塩素原子（Cl）を、次の窒化プロセスの際に、プラズマから供給される水素（Ｈ）原子がCl原子として反応してHClを形成する過程が主要なCl除去過程であることを明らかにした。また、プロセスに用いるプラズマ装置を理解する目的で、容量結合プラズマ・プロセス実験装置を用いて、アルゴン（Ar）気体によるプラズマ放電解析（プローブ計測、発光分光計測等）を昨年度に引き続き行い、衝突輻射モデルから予測されるAr原子の発光分光スペクトルが、気体圧力の低い場合で実験値とよく一致するものの、20Paを超える高圧側で一致しない理由が、アルゴンの準安定粒子の存在確率が、数値シミュレーション・モデルで過小評価されていることが原因であることを明らかにした。このため、現在、プラズマシミュレーションの改良を行っている。