二酸化炭素水素化による低温メタノール合成に有効な高機能触媒系の開発

开发有效用于二氧化碳加氢低温合成甲醇的高功能催化剂体系

• 批准号: 20F20345
• 负责人: 清水 研一
• 金额: $ 1.41万
• 依托单位: Hokkaido University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2020
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2020-11-13 至 2023-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20F20345/
• 关键词: 不均一系触媒; 二酸化炭素; 水素化; 低温メタノール合成; CO2水素化; In situ/Operando分

地球温暖化と化石資源の枯渇への危惧が増す中、サステナブルな炭素資源となり得るCO2を水素化して様々な化学品へ変換する研究が盛んに行われている。その中でもメタノールは化学工業の基幹品であり、多くの研究がなされてきた。CO2/H2からのメタノール合成は既に工業化されているが、Cu系触媒を用いる現行プロセスでは高温高圧(200-300C, 5-10 MPa)の厳しい反応条件が課題となっている。CO2/H2からのメタノール合成は発熱反応であり、反応速度論的に有利な高温条件下ではメタノール収率が低下する。つまりどんなに優れた触媒を用いても、メタノール収率向上のためには大量の未反応ガスのリサイクルが必要となる。このような平衡制約の観点から反応温度の低温化が望まれており、150C以下の低温域におけるCO2/H2からのメタノール合成に関する研究が近年精力的になされている。本研究では、150CにおけるCO2/H2からのメタノール合成に有効な多元系固体触媒を開発した。Operando分光や速度論解析により、各構成元素の役割を調査し、構造－機能－性能の相関関係を明確化した。また、反応雰囲気や温度の影響を計算結果に導入できる第一原理熱力学法、マイクロキネティクスモデリング等を活用することで実条件に即した理論計算も行い、触媒の高活性要因に関する知見を得た。今後は、これら知見を活かしてさらなる高活性触媒の開発を行う予定としている。

The warming of the earth and the danger of depletion of fossil resources are increasing, and research on carbon resources, CO2 production, hydration and chemical conversion is in full swing. The chemical industry's basic dry products, many research and development. CO2/H2 catalyst synthesis is an industrial process, and Cu-based catalysts are used in the present process. The reaction conditions are high temperature and high pressure (200-300C, 5-10 MPa). CO2/H2 ratio is lower than the ratio of heat transfer and reaction rate. A large number of catalysts are needed to improve the efficiency of the catalyst. The research on CO2/H2 synthesis in the low temperature range below 150C has been focused on in recent years. In this study, the synthesis of CO2/H2 at 150C was studied. Operando spectroscopic analysis, investigation of component elements, and clarification of structure-function-performance relationships The results of calculation of the influence of temperature on catalyst and reaction temperature are introduced into the first principle thermodynamic method, and the conditions for theoretical calculation and the factors related to high activity of catalyst are obtained. In the future, the development of highly active catalysts will be determined.

项目成果

Effect of oxygen storage materials on the performance of Pt-based three-way catalysts

储氧材料对Pt基三元催化剂性能的影响

• DOI: 10.1039/d2cy00469k
• 发表时间: 2022
• 期刊: Catalysis Science & Technology
• 作者: Wang Gang;Jing Yuan;Ting Kah Wei;Maeno Zen;Zhang Xiaorui;Nagaoka Shuhei;Shimizu Ken-ichi;Toyao Takashi
• 通讯作者: Toyao Takashi

Roles of the basic metals La, Ba, and Sr as additives in Al2O3-supported Pd-based three-way catalysts

• DOI: 10.1016/j.jcat.2021.06.016
• 发表时间: 2021-08
• 期刊: Journal of Catalysis
• 影响因子: 7.3
• 作者: Yuan Jing;Gang Wang;Kah Wei Ting;Z. Maeno;Kazumasa Oshima;S. Satokawa;Shuhei Nagaoka;K. Shimizu;Takashi Toyao

機械学習により見出された逆水性ガスシフト反応に有効な多元素触媒の作用機構研究

通过机器学习发现有效逆水煤气变换反应的多元素催化剂的作用机制研究

• 发表时间: 2022
• 作者: 峯 真也;陳 鐸天;王 剛;鳥屋尾 隆;瀧川 一学;松下 康一;清水 研一
• 通讯作者: 清水 研一

Role of Ba in an Al2O3‐Supported Pd‐based Catalyst under Practical Three‐Way Catalysis Conditions

实际三效催化条件下 Ba 在 Al2O3 负载 Pd 基催化剂中的作用

• DOI: 10.1002/cctc.202101462
• 发表时间: 2022
• 期刊: ChemCatChem
• 影响因子: 4.5
• 作者: Jing Yuan;Wang Gang;Mine Shinya;Maeno Zen;Hakim Siddiki S. M. A.;Kobayashi Masayuki;Nagaoka Shuhei;Shimizu Ken‐ichi;Toyao Takashi
• 通讯作者: Toyao Takashi

Development of multi-elemental reverse water-gas shift catalysts using extrapolative machine learning approach

使用外推机器学习方法开发多元素逆水煤气变换催化剂

• 发表时间: 2022
• 作者: Duotian Chen;Shinya Mine;Gang Wang;Takashi Toyao;Ichigaku Takigawa;Koichi Matsushita;Ken-ichi Shimizu
• 通讯作者: Ken-ichi Shimizu