ディーゼル脱硝用金属酸化物触媒の分子設計

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炭化水素によるNO選択還元反応が、酸素過剰雰囲気下での新しいNOx除去プロセスを目指した触媒反応として注目されている。これまで主に検討されてきた金属イオン交換ゼオライトは、本反応に高い活性を示すものの、実用化においては耐久性の問題が指摘されている。一方、金属酸化物触媒も本反応に活性を示すことが早くから知られているが、活性の点ではゼオライト系触媒には及ばないとされてきた。本研究では、昨年度に引き続き、高い耐久性を持つ酸化物触媒のディーゼル排ガス模擬条件での脱硝特性を検討するとともに、活性支配因子に関する表面化学的検討を行った。種々の触媒上でのNO選択還元特性における炭化水素の種類を検討し、その結果を金属交換ゼオライト触媒での結果と比較考察した。その結果、どちらの系も炭素鎖長の長い炭化水素を還元剤として用いた方が高い脱硝性能を示すものの、活性向上率はアルミネート系の触媒においてより著しいことが示された。一方、X線吸収スペクトル,UV-VISにより、触媒の局所構造解析を行い、高沸点炭化水素、SO_x存在下でも高い性能を示す触媒の構造的特性を明らかにした。X線吸収スペクトルを中心とした触媒の局所構造の解析を行い、触媒活性成分の担体上への高分散化、配位数の制御がディーゼル脱硝特性に影響することを明らかにした。本結果により触媒の構造最適化への的確な指針を得た。また、反応前後の触媒構造解析により、触媒の耐久性向上の方策を提案した。上記検討から得られる指針をもとに、ディーゼル脱硝に高性能を示す新規触媒システムを提案した。