ディーゼル脱硝用金属酸化物触媒の分子設計

柴油脱硝金属氧化物催化剂的分子设计

• 批准号: 13750724
• 负责人: 清水 研一
• 金额: $ 1.28万
• 依托单位: Niigata University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
• 财政年份: 2001
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2001 至 2002
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-13750724/
• 关键词: NO選択還元反応; ディーゼル排ガス; X線吸収スペクトル; 触媒構造解析; 触媒設計; 酸化物触媒; アルミネート; in-situ赤外分光法

炭化水素によるNO選択還元反応が、酸素過剰雰囲気下での新しいNOx除去プロセスを目指した触媒反応として注目されている。これまで主に検討されてきた金属イオン交換ゼオライトは、本反応に高い活性を示すものの、実用化においては耐久性の問題が指摘されている。一方、金属酸化物触媒も本反応に活性を示すことが早くから知られているが、活性の点ではゼオライト系触媒には及ばないとされてきた。本研究では、昨年度に引き続き、高い耐久性を持つ酸化物触媒のディーゼル排ガス模擬条件での脱硝特性を検討するとともに、活性支配因子に関する表面化学的検討を行った。種々の触媒上でのNO選択還元特性における炭化水素の種類を検討し、その結果を金属交換ゼオライト触媒での結果と比較考察した。その結果、どちらの系も炭素鎖長の長い炭化水素を還元剤として用いた方が高い脱硝性能を示すものの、活性向上率はアルミネート系の触媒においてより著しいことが示された。一方、X線吸収スペクトル,UV-VISにより、触媒の局所構造解析を行い、高沸点炭化水素、SO_x存在下でも高い性能を示す触媒の構造的特性を明らかにした。X線吸収スペクトルを中心とした触媒の局所構造の解析を行い、触媒活性成分の担体上への高分散化、配位数の制御がディーゼル脱硝特性に影響することを明らかにした。本結果により触媒の構造最適化への的確な指針を得た。また、反応前後の触媒構造解析により、触媒の耐久性向上の方策を提案した。上記検討から得られる指針をもとに、ディーゼル脱硝に高性能を示す新規触媒システムを提案した。

Coking water element に よ る NO sentaku also yuan against 応 が, acidic, turning 雰 囲 気 で under new し の い NOx removal プ ロ セ ス を refers し た catalyst against 応 と し て attention さ れ て い る. Beg さ こ れ ま で main に 検 れ て き た metal イ オ ン exchange ゼ オ ラ イ ト は, this reverse 応 に high い activity を shown す も の の, be use に お い て は の durability problem が blame さ れ て い る. Side, metal acidic catalyst も this anti 応 を に activity in す こ と が early く か ら know ら れ て い る が point, active の で は ゼ オ ラ イ ト series catalyst に は and ば な い と さ れ て き た. This study で は, yesterday's annual に き 続 き, high い durability を hold つ acidification catalytic の デ ィ ー ゼ ル row ガ ス simulation conditions で の denitration features を beg す 検 る と と も に, active control factor に masato す る of surface chemical 検 を line っ た. Kind of 々 の catalyst on で の NO sentaku yuan also features に お け る の coking water element types を beg し 検, そ の results を metal exchange ゼ オ ラ イ ト catalyst で の results と investigation し た. そ の results, ど ち ら の is も carbon lock の long い coking water element を yuan also tonic と し て in い た party が high い denitration performance を shown す も の の, reactive rate upward は ア ル ミ ネ ー ト is の catalyst に お い て よ り the し い こ と が shown さ れ た. Side, X-ray absorption 収 ス ペ ク ト ル, UV - VIS に よ り, catalytic の bureau structure を い, high boiling point coking water element, and the presence of SO_x で も い high performance を す catalyst の tectonic features in を Ming ら か に し た. X-ray absorption 収 ス ペ ク ト ル を center と し た catalyst の bureau tectonic line analytical を の い, catalytic active ingredient の supporter on へ の high fragmentation, coordination number の suppression が デ ィ ー ゼ ル characteristics of denitration に す る こ と を Ming ら か に し た. The result of this article is that によ によ the catalyst <s:1> constructs the optimal へ <e:1> indeed the な pointer を is た. Youdaoplaceholder0, analysis of the structure of the <s:1> catalyst before and after the reverse 応 によ また, <s:1> strategy for improving the durability of the catalyst <s:1> を proposal た. Written 検 please か ら have ら れ る pointer を も と に, デ ィ ー ゼ ル denitration に high-performance を す in new rules catalyst シ ス テ ム を proposal し た.

项目成果

清水研一: "Mechanistic causes of hydrocarbon effect on the activity of Ag-Al_2O_3 catalyst for the selective reduction NO"Physical Chemistry and Chemical Physics. 3. 880-884 (2001)

Kenichi Shimizu：“碳氢化合物对Ag-Al_2O_3催化剂选择性还原NO活性的影响机理”物理化学与化学物理3. 880-884 (2001)。

薩摩 篤(岩本正和監修): "環境触媒ハンドブック"エヌ・ティー・エス. 976 (2001)

Atsushi Satsuma（岩本正和编辑）：“环境催化剂手册”NTS 976（2001）。

清水研一: "Metal oxide catalysts for selective reduction of NO_x by hydrocarbons : toward molecular basis for catalyst design"Catalysis Survey from Japan. 4. 115-123 (2001)

Kenichi Shimizu：“通过碳氢化合物选择性还原 NO_x 的金属氧化物催化剂：催化剂设计的分子基础”，日本催化调查，4. 115-123 (2001)。

Junji Shibata: "Influence of hydrocarbon structure on selective reduction of NO by hydrocarbons over Cu-A1_2O_3"Applied Catalysis B. 37. 197-204 (2002)

Junji Shibata：“烃结构对 Cu-A1_2O_3 上烃选择性还原 NO 的影响”应用催化 B. 37. 197-204 (2002)

清水研一: "Selective Reduction of NO by Higher Hydrocarbons on Silver-Alumina Catalysts : Structure of Active Sites and Reaction Mechanism"Applied Catalysis B : Environmental. 30. 151-162 (2001)

Kenichi Shimizu：“银-氧化铝催化剂上高级烃选择性还原 NO：活性位点结构和反应机理”应用催化 B：环境。