Elucidation of the dispersion mechanism of bulk nano metals and its application to the design of single-atom catalysts.

阐明块状纳米金属的分散机制及其在单原子催化剂设计中的应用。

• 批准号: 22KF0003
• 负责人: 清水 研一
• 金额: $ 1.41万
• 依托单位: Hokkaido University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2023
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2023-03-08 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22KF0003/
• 关键词: 不均一系触媒; 単原子触媒; オペランド分光; N2O分解; ディーゼル脱硝; 触媒; 銀; 劣化

バルク・ナノ金属の高分散化現象のメカニズム解明に向けた分光・理論研究と、トップダウン法による単原子触媒の合理的設計の研究に取り組んだ。単原子触媒は貴金属の利用効率の最大化だけではなく、特異な活性や選択性の発現が期待されている機能性物質である。同現象は、単原子触媒の簡便合成法になり得るが、そのメカニズムは未だ十分に理解されていない。in situ/operando分光法と理論計算を駆使することで、原子レベルでの高分散化現象のメカニズム解明と本現象が起こり得る実験条件を予測し、single/dual-site触媒の合理的設計へ展開した。in situ/operando分光では、分光法におけるシグナル/ノイズ(S/N)比を劇的に向上させ、物理・化学現象の動的過程に関与する種を選択的に解析することのできるModulation Excitation (ME)法も用いた。現代の計算化学で一般的に用いられる手法は、温度や圧力等の条件を考慮しないため、物質のダイナミクスが重要となる触媒分野では反応条件を加味した計算が必須となる。これらを考慮した手法を採用することで、実条件に即した理論計算からの知見を得た。これら検討により、触媒性能・機能(基質活性化能)と構造(幾何・電子構造)の相関関係を明確化することができ、触媒設計指針を確立した。これら知見を用いて、今後、改良触媒の設計および開発へとつなげる。

我们从事光谱和理论研究，旨在阐明散装纳米高度分散性的机制，并使用自上而下的方法研究单原子催化剂的合理设计。单原子催化剂是功能性物质，不仅期望最大化使用贵金属的效率，而且还可以发展独特的活性和选择性。这种现象可能是合成单原子催化剂的简单方法，但是这种现象的机制仍然尚未完全了解。通过使用原位/操作光谱和理论计算，我们阐明了在原子水平上高度分散性的机制，可以预测可能发生的实验条件，并将其发展为单个/双位点催化剂的合理设计。还使用了原位/操作光谱，还使用了一种调制激发（ME）方法，该方法显着提高了光谱中的信号/噪声（S/N）比，并允许对参与物理和化学现象动态过程的物种进行选择性分析。现代计算化学中常用的方法不考虑温度或压力等条件，因此在材料动力学很重要的催化剂领域中，考虑反应条件的计算是必不可少的。通过采用一种考虑这些考虑的方法，我们从与实际条件一致的理论计算中获得了知识。这些研究使得阐明催化剂性能与功能（底物激活能力）和结构（几何和电子结构）以及催化剂设计的确定指南之间的相关性。使用这些发现，我们将能够在将来导致改进的催化剂的设计和开发。