Active control of photo-excited states and energy propagation with manipulated optical fields

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本研究では，励起光場の空間と偏光ベクトルの操作により，物質の光励起状態とエネルギー伝達の制御を実現し，物理化学に新学理と研究分野を開拓することを目的とする。これまでに金ナノプレートを対象とした研究から，励起光場の空間制御により，可視化される二光子励起像の空間特性や発光強度が変化することが明らかとなっていた。一方，可視化される励起像の空間特性を理論的に説明するには至っていなかった。本年度は，ナノ物質の光励起状態制御の基盤技術の確立するために，軸対称偏光を用いた状態制御と励起像の電磁気学シミュレーションを行った。例えば，金ナノ物質を対象としてラジアルやアジマス偏光を入射光に用いることで，励起光の空間特性を反映する特徴的な励起像が観測されることが明らかとなった。また，電磁気学シミュレーションでは，空間制御した集束光による励起像の計算を可能にした。これにより，実験結果を定性的に再現可能であること，光場制御によりナノ物質の光励起状態制御が実現することを明らかにした。これまでの光場制御の研究では，主に単一のナノ物質の光励起状態を対象としていたが，あらたにナノ物質に誘起される光場と別の物質とを相互作用させた系の研究を進めた。遷移金属ダイカルコゲナイド二次元薄膜と金ナノロッドのハイブリット体の顕微分光計測から，プラズモンに起因する発光増強が起こることが明らかとなった。シリコンナノ粒子と金ナノ構造のハイブリット体では，SiのMie共鳴により光電磁場の増強が起こり，これが散乱光の異方性に大きな影響を及ぼすこと，これを利用することでマクロな伝達制御につながる可能性があることが明らかとなった。さらに，Siナノ粒子集合構造に，光場制御を導入し，励起光の空間特性により，発光特性が変化することが明らかとなった。以上の研究により，局在光場による新規光学特性の実現と，光場制御による光物性制御を実現した。