Developments and Applications of free energy calculations with quantum chemical effects of solvation

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これまでの研究で、QM/MM法において溶液中のプロトン移動のダイナミクスの取り扱いを可能にするフレームワークを構築した。これをもとにしたベンチマーク計算において、プロトンが時間的に間をおいて順々に水分子の間をジャンプしていくのは、比較的安定して取り扱うことができることが確認された。一方、一列に並んだ水分子間でほぼ同時にプロトン移動が起こるような状況（例えば水チャネルタンパク質中など）では、計算が不安定になることが判明した。これを防ぐ一つの方法としては量子的な取り扱いをするQM領域のサイズを拡張することあるいは高速化することであるが、現在の計算機において計算コストの問題から現実的ではない。そこで本年度はQM領域に適用する計算方法に量子コンピュータを用いる枠組みを検討した。量子コンピュータ上で量子計算を実行するアルゴリズムは二つに大別されるが、今回は現在のノイズの大きいデバイス上で実行可能な変分量子固有値法を対象とした。ただしこの方法は、ハミルトニアンの期待値をコストと見立てて最適化を行うことで、対象系の基底状態を求める方法である。量子ビット数が大きくなると最適化が進行しないなどの欠点があることが知られており、この問題を回避するには適切な量子回路設計が重要となる。そのために我々は回路構造最適化法に着目した。これはコスト関数の最適化の最中に回路構造も同時に変化(最適化)させるものである。ただし従来の方法では、この最適化は単一量子ビットゲートに関して３つの回転軸をXYZの中から不連続に選択するものであった。我々は従来法を拡張/改善し連続的に単一量子ビットを連続的に、すなわち複数の自由度を同時にそして解析的に最適化する方法を提案した。これにより比較的に浅いに高い表現能力を持たせることが可能となり、効率的に最適化つまりハミルトニアンの基底状態を算出することが可能になった。