Control of plasmon field by excitation field modification and development of super-resolution fluorescence imaging

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当該年度，（1）金ナノプレートに励起されるプラズモンの理解と制御，（2）プラズモンと分子の相互作用の解明，（3）励起場変調による超解像イメージングの達成の3つを計画していた。各研究の実施状況を以下に示す。1つ目の研究では，形状の異なる金ナノプレートに励起されるプラズモン共鳴を近接場光学顕微鏡を用いて可視化し，粒子の固有関数との比較を行なった。その結果，井戸型ポテンシャルを用いたプラズモンモードの解析が，ナノプレートの形状に依存せず適用可能であることを解明した。また，励起場変調を用いたプラズモンの制御を実現するため，空間位相変調器（SLM）を用いて異なる偏光特性を示すビームを作成し，これらを用いて金ナノプレートの二光子発光計測を行った。その結果，励起光の偏光特性に依存して二光子励起像の空間特性が変化することを明らかにした。これらの成果は，励起場変調を用いたプラズモン制御の実現可能性を示す。2つ目の研究では，プラズモンと分子の弱結合相互作用を解明するため，金ナノ三角形プレート近傍における蛍光増強に関する研究を行い，励起過程および放射過程における蛍光増強場は各波長におけるプラズモンの空間特性を反映することを解明した。そして，プラズモンと分子の強結合相互作用を解明するため，金ナノロッドと色素分子会合体を組み合わせたプラズモン-エキシトン強結合系に関する研究を行った。強結合では，分裂した二つの電子状態からの発光があること，発光に関与する電子状態の長いコヒーレンス時間が発光増強に寄与することを解明した。3つ目研究は，1, 2つ目の研究で得られた知見を深化させることで達成する計画であった。本計画の実現可能性を示す重要な知見が多く得られたものの，当該年度終了時点において，本研究課題の最終目標である励起場変調を用いた超解像イメージングの達成には至っていない。