分光測定を再現するMaxwell方程式と融合した分子動力学マルチスケール法の開発

开发分子动力学多尺度方法与麦克斯韦方程相结合以重现光谱测量

基本信息

批准号：
19K05364
负责人：
山田篤志
金额：
$ 1.75万
依托单位：
University of Tsukuba
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2019
资助国家：
日本
起止时间：
2019-04-01 至 2022-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-19K05364/
关键词：
光‐金属相互作用分子シミュレーション金属ナノ粒子溶媒効果プラズモン共鳴励起自由電子エネルギー緩和 Maxwell方程式分極力場分子振動分光分子動力学シミュレーション振動分光測定分極力場モデル分光測定マルチスケールモデル

项目摘要

本課題では、光と分子（物質）の相互作用を力場モデルの枠組みで記述する光・分子動力学統合の計算化学の開発を目指している。昨年度までは分極力場を用いることにより分子シミュレーションとMaxwell方程式をマルチスケール化モデルの利用により統合したMaxwell＋分極力場MD法を開発し、分子性固体のテラヘルツ分光への適用研究を行った。今年度はフォトニクス研究や最近の分光実験で重要な金属へと対象を広げるため、可視領域での溶液内金属の光学応答を記述することができる分子シミュレーションを開発した。金属の光学特性は自由電子に由来するため、固定点電荷や断熱的な電子分極を表現する従来の力場モデルでは吸収を伴う可視光との相互作用を記述することができない。本課題では、金属内自由電子の古典運動ならびに光振動電場を分子シミュレーションの枠組みに組み入れることにより新たな計算手法：古典電子・分子動力学法を構築した。さらに分極可能モデルの溶媒分子を配置することで、溶液との相互作用を含む光応答が記述可能になる。本手法を用いて、(i)鏡像関係を満たす金属の電荷分布、(ii)バルク金属の誘電関数、(iii)水溶液中の金属ナノ粒子の吸収スペクトル、(iv)可視光照射によるプラズモン共鳴励起と熱・エネルギー緩和過程、が再現できることを実証した。すなわち、光－金属相互作用の非断熱的な時間発展を力場レベルの計算化学で実現した。

该主题旨在开发计算化学以整合光和分子动力学，该动力学描述了力场模型框架中光和分子（材料）之间的相互作用。直到去年，我们开发了Maxwell +极化场MD方法，该方法使用多尺度模型使用偏振场整合了分子模拟和麦克斯韦方程，并研究了分子固体在Terahertz光谱上的应用。今年，为了扩大光子学研究和最近光谱实验中重要金属的范围，我们开发了分子模拟，可以描述可见区域中溶液中金属的光学响应。由于金属的光学特性来自自由电子，因此代表固定点电荷和绝热电子极化的常规力场模型无法描述与可见光相互作用并吸收。在这个主题中，我们通过将自由电子的经典运动和光振动电场纳入分子模拟的框架中，构建了一种新的计算方法：经典电子和分子动力学方法。此外，在极化模型中溶剂分子的排列允许描述光响应，包括与溶液的相互作用。使用这种技术，我们证明了（i）满足镜像关系的金属的电荷分布，（ii）散装金属的介电功能，（iii）水溶液中金属纳米颗粒的吸收光谱，以及（iv）Plasmon共振激发以及可见光的发射光的热量和能量释放的过程。也就是说，通过力场水平的计算化学，光 - 金属相互作用的非绝热时间演变实现。

项目成果

期刊论文数量（16）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

光・分子動力学統合の計算化学を目指して

致力于整合光和分子动力学的计算化学

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
理論化学会誌「フロンティア」
影响因子：
0
作者：
菅晃一;神戸正雄;楊金峰;吉田陽一;山田篤志
通讯作者：
山田篤志

Maxwell+ MD マルチスケールシミュレーションを用いたDCMBI結晶の瞬間誘導ラマン散乱誘起テラヘルツ波発生過程

使用 Maxwell+ MD 多尺度模拟即时刺激 DCMBI 晶体中拉曼散射引起的太赫兹波生成过程

DOI：
发表时间：
2020
期刊：
影响因子：
0
作者：
Jouvet Christophe;Miyazaki Mitsuhiko;Fujii Masaaki;坂口優希，木上洋一，平山滉樹，村上天元，塩見憲正，今井康貴，永田修一，高尾学;西山湧貴・野嶋優妃・秋根茂久・有賀克彦・石橋孝章;山田篤志
通讯作者：
山田篤志

Multiscale coupled Maxwell’s equations and polarizable molecular dynamics simulation based on charge response kernel model

基于电荷响应核模型的多尺度耦合麦克斯韦方程组与极化分子动力学模拟

DOI：
10.1063/1.5143742
发表时间：
2020
期刊：
The Journal of Chemical Physics
影响因子：
0
作者：
Kawafuchi Akane;Kutsumizu Shoichi;Kawase Yuki;Tokiwa Issei;Udagawa Taro;Miwa Yohei;三浦篤志，中筋裕香，喜多村曻;Yamada Atsushi
通讯作者：
Yamada Atsushi

Electron and Phonon Dynamics in Nonlinear Optics by Multiscale First-Principles Simulation

通过多尺度第一性原理模拟研究非线性光学中的电子和声子动力学

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
Masanari Okuno;Osamu Homma;An-Tsung Kuo;Shingo Urata;Ryohei Koguchi;Tatsuya Miyajima;and Taka-aki Ishibashi*;Atsushi Yamada
通讯作者：
Atsushi Yamada

CRK分極モデルを用いたMaxwell + MD マルチスケールシミュレーションの開発および分光測定系への適用

使用CRK偏振模型开发Maxwell + MD多尺度模拟及其在光谱测量系统中的应用