分光測定を再現するMaxwell方程式と融合した分子動力学マルチスケール法の開発

开发分子动力学多尺度方法与麦克斯韦方程相结合以重现光谱测量

• 批准号: 19K05364
• 负责人: 山田 篤志
• 金额: $ 1.75万
• 依托单位: University of Tsukuba
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• 财政年份: 2019
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2019-04-01 至 2022-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-19K05364/
• 关键词: 光‐金属相互作用; 分子シミュレーション; 金属ナノ粒子; 溶媒効果; プラズモン共鳴励起; 自由電子; エネルギー緩和; Maxwell方程式; 分極力場; 分子振動分光; 分子動力学シミュレーション; 振動分光測定; 分極力場モデル; 分光測定; マルチスケールモデル

本課題では、光と分子（物質）の相互作用を力場モデルの枠組みで記述する光・分子動力学統合の計算化学の開発を目指している。昨年度までは分極力場を用いることにより分子シミュレーションとMaxwell方程式をマルチスケール化モデルの利用により統合したMaxwell＋分極力場MD法を開発し、分子性固体のテラヘルツ分光への適用研究を行った。今年度はフォトニクス研究や最近の分光実験で重要な金属へと対象を広げるため、可視領域での溶液内金属の光学応答を記述することができる分子シミュレーションを開発した。金属の光学特性は自由電子に由来するため、固定点電荷や断熱的な電子分極を表現する従来の力場モデルでは吸収を伴う可視光との相互作用を記述することができない。本課題では、金属内自由電子の古典運動ならびに光振動電場を分子シミュレーションの枠組みに組み入れることにより新たな計算手法：古典電子・分子動力学法を構築した。さらに分極可能モデルの溶媒分子を配置することで、溶液との相互作用を含む光応答が記述可能になる。本手法を用いて、(i)鏡像関係を満たす金属の電荷分布、(ii)バルク金属の誘電関数、(iii)水溶液中の金属ナノ粒子の吸収スペクトル、(iv)可視光照射によるプラズモン共鳴励起と熱・エネルギー緩和過程、が再現できることを実証した。すなわち、光－金属相互作用の非断熱的な時間発展を力場レベルの計算化学で実現した。

This topic is to describe the interaction between light and molecules (substances) and the development of computational chemistry for the integration of light and molecular dynamics In the past year, the application of molecular spectroscopy to molecular solids has been studied. This year's research on spectroscopy has led to the development of important optical responses to metals in solution in the visible field. The optical properties of metals include the origin of free electrons, fixed point charges, electron polarization, the appearance of incoming force fields, absorption, and interaction with visible light. In this paper, the classical motion of free electrons in metals and molecular vibration electric field are studied. In addition, the solvent molecule configuration of the polaroid may be described, and the interaction between the solution and the solvent may be described. This method is used to demonstrate (i) the charge distribution of metals due to mirror image relationships,(ii) the induction coefficient of metals,(iii) the absorption and selection of metal particles in aqueous solutions,(iv) the resonance excitation heat generation relaxation process and the reproduction of metals due to visible light irradiation. Time evolution of photo-metal interaction without thermal interruption and computational chemistry

项目成果

光・分子動力学統合の計算化学を目指して

致力于整合光和分子动力学的计算化学

• 发表时间: 2021
• 期刊: 理論化学会誌「フロンティア」
• 作者: 菅 晃一;神戸 正雄;楊 金峰;吉田 陽一;山田篤志
• 通讯作者: 山田篤志

Multiscale coupled Maxwell’s equations and polarizable molecular dynamics simulation based on charge response kernel model

基于电荷响应核模型的多尺度耦合麦克斯韦方程组与极化分子动力学模拟

• DOI: 10.1063/1.5143742
• 发表时间: 2020
• 期刊: The Journal of Chemical Physics
• 作者: Kawafuchi Akane;Kutsumizu Shoichi;Kawase Yuki;Tokiwa Issei;Udagawa Taro;Miwa Yohei;三浦篤志，中筋裕香，喜多村曻;Yamada Atsushi
• 通讯作者: Yamada Atsushi

Maxwell+ MD マルチスケールシミュレーションを用いたDCMBI結晶の瞬間誘導ラマン散乱誘起テラヘルツ波発生過程

使用 Maxwell+ MD 多尺度模拟即时刺激 DCMBI 晶体中拉曼散射引起的太赫兹波生成过程

• 发表时间: 2020
• 作者: Jouvet Christophe;Miyazaki Mitsuhiko;Fujii Masaaki;坂口 優希，木上 洋一 ，平山 滉樹，村上 天元，塩見 憲正，今井 康貴，永田 修一，高尾 学;西山湧貴・野嶋優妃・秋根茂久・有賀克彦・石橋孝章;山田篤志
• 通讯作者: 山田篤志

光・分子動力学統合の計算化学の開発：金属の光応答を記述する分子シミュレーション

光与分子动力学相结合的计算化学的发展：描述金属光响应的分子模拟

• 发表时间: 2022
• 期刊: The Molecular Simulation Society of Japan[分子シミュレーション学会誌] アンサンブル
• 作者: 菅 晃一;神戸 正雄;楊金峰;吉田 陽一;山田篤志
• 通讯作者: 山田篤志

Electron and Phonon Dynamics in Nonlinear Optics by Multiscale First-Principles Simulation

通过多尺度第一性原理模拟研究非线性光学中的电子和声子动力学

• 发表时间: 2021
• 作者: Masanari Okuno;Osamu Homma;An-Tsung Kuo;Shingo Urata;Ryohei Koguchi;Tatsuya Miyajima;and Taka-aki Ishibashi*;Atsushi Yamada
• 通讯作者: Atsushi Yamada