Mechanismus und elementarkinetische Modellierung der H2-SCR-Reaktion an Pt/W/ZrO2 unter O2-reichen Bedingungen

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Die Reduktion von NOx durch H2 an Pt-Katalysatoren ist die einzige bekannte Technik, mit deren Hilfe Stickstoffoxide bereits bei tiefen Temperaturen (< 200 °C) in effektiver Weise aus sauerstoffreichen Abgasen (z.B. Pkw-Dieselmotoren, H2-Motoren, Kraftwerke) entfernt werden können. Daher verfügt das H2-SCR-Verfahren über ein großes technisches Potential, zumal zukünftige Verschärfungen der Diesel- Emissionsgrenzwerte die Einführung eines tieftemperaturaktiven DeNOx-Verfahrens erfordern werden. Der Hauptnachteil der H2-SCR-Technik besteht jedoch darin, dass an gängigen Pt-Katalysatoren NOx kaum in N2, sondern hauptsächlich in N2O überführt wird. Arbeiten des Antragstellers zeigen, dass die N2O-Bildung am Katalysatorsystem Pt/W/ZrO2 erheblich zurückgedrängt wird; das angestrebte Produkt N2 wird hier mit einer Selektivität von bis zu 90 % gebildet. Darüber hinaus stellt das Pt/W/ZrO2-System mit einem Pt-Gehalt von 0,3 % und einer W-Beladung von 11 % (0,3Pt/11W/ZrO2) auch im Hinblick auf die Aktivität den momentan wohl aussichtsreichsten H2-SCR-Katalysator dar.Im bisherigen Projekt KU 1459/3-1 wurde die Wirkungsweise des WO3-Promotors sowie der Mechanismus und die Kinetik der H2-SCR-Reaktion an 0,3Pt/11W/ZrO2 eingehend untersucht. Ferner wurde in einem ersten Schritt ein elementarkinetisches Modell für den Hauptpfad der Umsetzung, nämlich die Reaktion zwischen H2 und O2, entwickelt. In der Projektfortsetzung soll dieses Modell basierend auf den bereits vorhandenen experimentellen Daten sukzessive um die Komponenten NO, CO und H2O erweitert werden. Dadurch wird ein detailliertes Verständnis der Elementarschritte der H2-SCR-Reaktion und insbesondere auch der spezifischen Bedeckungsgrade unter praxisrelevanten Bedingungen erhalten. Dieses Wissen kann später (ggf. in einer weiteren Projektfortsetzung) genutzt werden, um Aktivität und Selektivität des Katalysators gezielt zu verbessern.