テラヘルツ光を用いた単層２次元半導体におけるバレー分極の制御

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本年度は、バレー分極の制御に重要な非摂動論領域の非線形光学相互作用を明らかにするために、中赤外光励起による単原子層物質の高次高調波発生を調べた。グラフェンにおいて最大９次の高次高調波発生を世界で初めて観測した。高次高調波発生効率の詳細な偏光依存性を測定し、他の物質で観測されたことのない特異な性質を見出した。理論研究者と共同で研究を進め、観測された偏光依存性はグラフェンのディラック電子系のバンドギャップがゼロであるという性質に由来することを明らかにした。また、グラフェンと同様の格子構造を持ちながらバンドギャップの異なる単層MoS2について対照実験を行うことで、高次高調波発生のメカニズムがバンドギャップと入射電場強度の関係に大きく依存することを実験・理論両面から示した。この結果は論文にまとめ、Science誌に掲載された。また、単層MoS2に代表される単層の遷移金属ダイカルコゲナイドについて複数の物質の高次高調波スペクトルを系統的に測定し、吸収スペクトルと照らし合わせたバンド構造と比較することで高次高調波発生のバンド間共鳴増大現象を見出した。この結果は未だ議論の絶えない固体の高次高調波発生のメカニズムについて、バンド間の非線形分極が大きく寄与することを証拠付ける結果である。さらに、高強度中赤外光によるバレー分極の制御を実現すべく、中赤外光に加えて近赤外光を同時に照射する系を増築し、単原子層半導体からの高次サイドバンド発生を観測した。バレー分極の制御は光の偏光によって行うため、２色の励起光の偏光をそれぞれ詳細に制御する系を導入し、またサイドバンド光も偏光分解して測定することで、高次に至るサイドバンド発生の偏光選択則を調べた。