Enhancement of thermoelectric performance in superlattice film with Dirac electron system using electron-phonon interaction

本研究では、代表者が培ってきた輸送電子の平均エネルギー増大、及びナノ構造界面フォノン散乱の知見を駆使することで、電子・フォノンの二粒子同時制御を可能にするSi基板上シリサイド超格子薄膜熱電材料を創製する。具体的には、ε-CoSi1-xGex/ε-CoSi超格子薄膜において“Dirac電子の超高電気伝導率”と“局在Heavy band位置の意図的制御による高ゼーベック係数”を実現して熱電出力因子増大を、さらに合金・界面フォノン散乱誘発による熱伝導率低減を同時達成することを目的とする。令和3年度に単一相からなるε-CoSi薄膜の形成に成功した。しかし、界面電子散乱により出力因子が10μWcm-1K-2程度に留まっていた。そこで令和4年度は、Si基板上の初期成長核の形成条件を変えることで、エピタキシャルε-CoSi薄膜の形成に成功した。さらに、CoとSiの組成比を調整すると、キャリア密度が変化することがわかった。最終的に、最適なCoとSiの組成比において、出力因子が大幅に増大し、20μWcm-1K-2を達成した。測定温度領域を高温にした際、目標であった30μWcm-1K-2を越えた。さらに、ε-CoSi1-xGex薄膜を異種元素Ｍで置換したところ、格子熱伝導率0.7 W/mKを達成し、結果としてZT~0.2 at 300 K、~0.3 at 400 Kを獲得した。極小の格子熱伝導率の起源について、熱伝導率の温度依存性より調査したところ、点欠陥散乱、界面散乱の階層的なフォノン散乱の寄与が効いていることが明らかとなった。このように、今年度の目標出力因子を達成し、さらに来年度の目標であったZT~0.3にも到達した。

本研究では、代表者が培ってきた輸送電子の平均エネルギー増大、及びナノ構造界面フォノン散乱の知見を駆使することで、電子・フォノンの二粒子同時制御を可能にするSi基板上シリサイド超格子薄膜熱電材料を創製する。具体的には、ε-CoSi1-xGex/ε-CoSi超格子薄膜において“Dirac電子の超高電気伝導率”と“局在Heavy band位置の意図的制御による高ゼーベック係数”を実現して熱電出力因子増大を、さらに合金・界面フォノン散乱誘発による熱伝導率低減を同時達成することを目的とする。令和3年度に単一相からなるε-CoSi薄膜の形成に成功した。しかし、界面電子散乱により出力因子が10μWcm-1K-2程度に留まっていた。そこで令和4年度は、Si基板上の初期成長核の形成条件を変えることで、エピタキシャルε-CoSi薄膜の形成に成功した。さらに、CoとSiの組成比を調整すると、キャリア密度が変化することがわかった。最終的に、最適なCoとSiの組成比において、出力因子が大幅に増大し、20μWcm-1K-2を達成した。測定温度領域を高温にした際、目標であった30μWcm-1K-2を越えた。さらに、ε-CoSi1-xGex薄膜を異種元素Ｍで置換したところ、格子熱伝導率0.7 W/mKを達成し、結果としてZT~0.2 at 300 K、~0.3 at 400 Kを獲得した。極小の格子熱伝導率の起源について、熱伝導率の温度依存性より調査したところ、点欠陥散乱、界面散乱の階層的なフォノン散乱の寄与が効いていることが明らかとなった。このように、今年度の目標出力因子を達成し、さらに来年度の目標であったZT~0.3にも到達した。