実験とベイズ最適化を併用した蓄電池材料最適合成プロセス条件の合理的探索

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2021年度は、実験値を用いたデモンストレーションにより、高い導電率を有する固体電解質材料を合成するための最適焼成条件の探索にベイズ最適化法が有効であることを明らかにした。2022年度は、さらに複雑な合成条件の探索がベイズ最適化を用いて効率的に行うことができるかを検討した。合成条件として、組成と焼成条件を組み合わせた。対象材料はZrおよびSiの一部を置換したダブルドープLiZr2P3O12(LZP)とした。これまでに本研究室で取得した、異なる焼成条件で作製したダブルドープLZP材料の導電率と、ドープ量の異なるダブルドープLZP材料の導電率を初期データとして、ベイズ最適化を用いた合成条件探索を実際に行った。具体的には、576点の探索空間に対して、既知データ102点を初期データとして最適条件探索を行った。合成実験を効率化するため、ベイズ最適化によって高導電率が予測される上位20の合成条件を抽出し、そのうち同じ焼成条件の3点を選択して、実際にサンプルを合成し導電率を測定した。合成したサンプルの導電率データを既知データに加えて、ベイズ最適化ステップを繰り返した。その結果、13ステップ目において、これまでの最高導電率を上回る予測値が得られなかったため、探索を終了した。また、初期データおよび探索合成実験で追加されたデータを用いて回帰分析を行い探索空間の導電率を予測したが、既知データを上回る予測値は得られなかった。以上より、ベイズ最適化を用いることで、効率的な合成条件の探索が可能であることが確認できた。今回は、網羅探索実験のおよそ1/4の実験量で探索を終了させることができた。