電子論的アプローチによる巨大熱電性能起源の解明

点击翻译按钮获取中文摘要

近年、熱電材料分野では既存材料の2～3倍の熱電性能をもつ材料が次々と発見されている。そのうちの１つがSr/NaドープPbTe（ZT=2.5）であるが、その高い熱電性能の物理的起源は明らかになっていない。本研究では、物質の電子特性を決定する電子構造を実験的に検証することを目指している。2022年度はSr/NaドープPbTe単結晶に対し、強磁場測定・走査型トンネル顕微鏡（STM）測定を行うことで、その電子構造を実験的に決定した。まず強磁場測定では、量子振動測定によりフェルミ面を決定することに成功した。低温（1.4 K）では、フェルミ面はL点を中心としたホールポケットのみから構成され、形状はシリンダー型をしていることが判明した。量子振動の角度依存性から、シリンダーの端点で複雑な形状をしていることが推測される。またホール抵抗の温度依存性から、第二価電子帯（Σバンド）がフェルミ準位以下50 meV程度の位置にあることが判明した。また磁気抵抗の角度依存性（AMR）は、高温（250 K付近）において挙動が反転することを発見した。次にSTM測定では、電子状態密度のエネルギー依存性を測定した。この結果、Sr/NaドープPbTeでは、1. ドープを施していないPbTeに比べ、バンドギャップが大きくなること（200 meV→300 meV）、2. LバンドとΣバンドのエネルギー差が小さくなること（200 meV→150 meV）、3. フェルミエネルギーがLバンド端から100 meV程度下方にあること、が判明した。1.は高温でのバイポーラ効果によるゼーベック係数の減少を抑制し、2.は状態密度の大きいΣバンドによるゼーベック係数Sの増加につながる。Sr/NaドープPbTeにおける優れた熱電性能は、このようにドーピングにより大きく変調した電子構造に起因するものと考えられる。