Development of ferroelectric superlattice thin films for next-generation energy storage devices

BaTiO3 (BTO)を主とする強誘電体超格子薄膜の構成層と、バッファ層の候補材料の選定に取り組んだ。固相反応法によりSr(Zrx, Ti1－x)O3 (SZT)、Sr(Zry, Ce1－y)O3 (SZC)及びSr(Cez, Ti1－z)O3 (SCT)のセラミックスを作製し、X線回折（XRD）法による結晶構造解析により格子定数の組成依存性を調査した。SZT、SZCは全率固溶したが、SCTではSrTiO3とSrCeO3の混相となった。SZTではZr固溶量の増加に伴い、連続的に格子定数が変化した。以上よりSZTが組成制御により格子定数が変調可能であり、バッファ層および超格子の構成材料として有望であることが明らかとなった。バッファ層にZr固溶量の異なる2種のSZTからなる積層構造を採用し、その上にBTO薄膜を成膜した。パルスレーザー堆積法（PLD）を用いて、SrTiO3 (STO) (100)単結晶基板上にSZTバッファ層、Ba0.4Sr0.6RuO3(BSRO)薄膜電極、BTO強誘電体薄膜を成膜した。上部電極としてPtを成膜し、薄膜キャパシタ試料を得た。明確な分極反転は観測されなかったものの、XRD測定により基板からの応力が緩和されたBTO薄膜がエピタキシャル成長していることが確認され、バッファ層が応力制御に有効に機能していることが示された。また超格子構成材料の候補として反強誘電性NaNbO3セラミックスの作製と電気特性評価にも取り組んだ。NaサイトをCaに部分置換することにより、反強誘電相と強誘電相の可逆な電場誘起相転移を実現した。超格子への反強誘電体層の導入と応力制御を組み合わせることで、エネルギー貯蔵密度の向上が期待できると考えている。

BaTiO3 (BTO)を主とする強誘電体超格子薄膜の構成層と、バッファ層の候補材料の選定に取り組んだ。固相反応法によりSr(Zrx, Ti1－x)O3 (SZT)、Sr(Zry, Ce1－y)O3 (SZC)及びSr(Cez, Ti1－z)O3 (SCT)のセラミックスを作製し、X線回折（XRD）法による結晶構造解析により格子定数の組成依存性を調査した。SZT、SZCは全率固溶したが、SCTではSrTiO3とSrCeO3の混相となった。SZTではZr固溶量の増加に伴い、連続的に格子定数が変化した。以上よりSZTが組成制御により格子定数が変調可能であり、バッファ層および超格子の構成材料として有望であることが明らかとなった。バッファ層にZr固溶量の異なる2種のSZTからなる積層構造を採用し、その上にBTO薄膜を成膜した。パルスレーザー堆積法（PLD）を用いて、SrTiO3 (STO) (100)単結晶基板上にSZTバッファ層、Ba0.4Sr0.6RuO3(BSRO)薄膜電極、BTO強誘電体薄膜を成膜した。上部電極としてPtを成膜し、薄膜キャパシタ試料を得た。明確な分極反転は観測されなかったものの、XRD測定により基板からの応力が緩和されたBTO薄膜がエピタキシャル成長していることが確認され、バッファ層が応力制御に有効に機能していることが示された。また超格子構成材料の候補として反強誘電性NaNbO3セラミックスの作製と電気特性評価にも取り組んだ。NaサイトをCaに部分置換することにより、反強誘電相と強誘電相の可逆な電場誘起相転移を実現した。超格子への反強誘電体層の導入と応力制御を組み合わせることで、エネルギー貯蔵密度の向上が期待できると考えている。