金属酸化物表面に吸着した反応中間体分子の高速STMによる個体識別観察

利用高速STM对金属氧化物表面吸附的反应中间分子进行个体识别观察

• 批准号: 10750015
• 负责人: 大西 洋
• 金额: $ 1.28万
• 依托单位: Kanagawa Academy of Science and Technology (1999)The University of Tokyo (1998)
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
• 财政年份: 1998
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1998 至 1999
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-10750015/
• 关键词: 走査トンネル顕微鏡; 表面反応; 固体表面; 原子間力顕微鏡; 原子欠陥; 分子; 誘電体; 触媒; その場観察; 可視化

本研究の目的は、金属酸化物に吸着した分子が表面を拡散しながら反応サイトにたどりつき生成物へ転換する過程を、走査トンネル顕微鏡(STM)を用いて吸着分子を個体識別しながらその場観察することである。化学反応を起こす活性点を特定して構造を定め、反応サイトに捉えられた中間体の配向を決定することができれば、酸化物表面における表面反応制御の指針を提示し、誘電体・透明電極・超伝導・絶縁体・触媒といった応用分野へ大きなインパクトを与えることが期待される。平成10〜11年度の業績は以下の通りである。1.吸着種位置の相関解析:現有STMの撮像速度は毎秒0.1画面程度であるため、連続撮像によって吸着分子を個体識別できない。このようなデータからでも吸着種相互の位置関係を抽出し、反応条件下でも分子間相互作用を統計的に評価するために、吸着種位置の空間相関解析法を開発した。本法を二酸化チタン(110)単結晶表面に吸着したギ酸イオンおよび酢酸イオンに適用し、その有効性を実証した。2.酸化物表面の酸性反応サイトの原子レベル観察:代表的な塩基性分子であるピリジン(C_5H_5N)をプローブとして吸着させた二酸化チタン(110)単結晶表面をSTM観察することによって、表面に混在する複数の酸性サイトの反応性を個別に評価することに成功した。ピリジン分子は、欠陥のない結晶表面には化学結合を伴わずに弱く吸着するが、単原子高さのステップ端に露出した配位不飽和な金属中心へはより強く吸着することを、リアルタイムSTM観察による表面移動度の評価から明らかにした。3.非接触型原子間力顕微鏡による酸素原子欠陥の観察:二酸化チタン表面の酸素原子欠陥は様々な化学反応の活性点であると考えられている。最表面酸素原子の有無に敏感な非接触型原子間力顕微鏡を用いて酸素原子欠陥を画像化することに世界で初めて成功した。

The purpose of this study is to investigate the process of adsorption of molecules on the surface of metal acids and to investigate the application of micromirrors (STM) to the identification of molecules adsorbed on the surface of metal acids Chemical reaction initiation, active site, structure, reaction mechanism, intermediate alignment, acid surface, surface reaction mechanism, electroconductor, transparent electrode, superconductor, insulator, catalyst, intermediate separation, reaction mechanism and expectation. Heisei 10 ~ 11 annual results are below. 1. Correlation analysis of adsorption position: the imaging speed of existing STM is 0.1 screen level per second, and the imaging speed of adsorption molecule is individual identification. The spatial correlation analysis method of adsorption position was developed for the statistical evaluation of intermolecular interaction under the condition of adsorption and reaction. This method is applicable to the adsorption of organic acids on the surface of crystals and has been proved to be effective 2. The atomic properties of acidic reactionaries on the surface of acidified compounds were investigated successfully by means of STM observation on the surface of acidified compounds, including the adsorption of basic molecules (C_5H_5N) and the adsorption of diacidified molecules (110). The surface mobility of the molecule is evaluated by chemical binding, weak adsorption, single atom high temperature exposure, coordination unsaturation, and strong adsorption. 3. Non-contact atomic force microscope: acid atom on the surface of the acid atom, active point of chemical reaction The existence and non-existence of the most surface-sensitive atomic force microscope has been successfully used in the imaging of the most surface-sensitive atomic force microscope

项目成果

Yasuhiro Iwasawa: "The Selective Adsorption and Kinetic Behaviour of Molecules on TiO_2(110) Observed by STM and NC-AFM"Faraday Discussion. (印刷中). (2000)

Yasuhiro Iwasawa：“STM 和 NC-AFM 观察到的 TiO_2(110) 上分子的选择性吸附和动力学行为”法拉第讨论（2000 年出版）。

Shushi Suzuki: "STM Visualization of Site-Specific Adsorption of Pyridine on TiO_2(110)"Catalysis Letters. 50. 117-123 (1998)

Shushi Suzuki：“STM 可视化吡啶在 TiO_2(110) 上的位点特异性吸附”催化快报。

大西 洋: "リアルタイム走査プローブ顕微鏡で見た金属酸化物表面と吸着分子" 真空. 44. 790-797 (1998)

Hiroshi Atanishi：“用实时扫描探针显微镜观察金属氧化物表面和吸附分子”真空，44. 790-797 (1998)。

Yoshitaka Yamaguchi: "Structures and Dynamic Behavior of Catalyst Model Surfaces Characterized by Modern Physical Techniques" Research on Chemical Intermediates. 24. 151-168 (1998)

Yoshitaka Yamaguchi：“现代物理技术表征的催化剂模型表面的结构和动态行为”化学中间体研究。

Shushi Suzuki: "Identification of Individual 4-Methylpyridine Molecules Physisorbed and Chemisorbed on TiO_2(110)-(1x1) Surface by STM"Catalysis Letters. 54. 177-180 (1998)

Shushi Suzuki：“通过 STM 识别 TiO_2(110)-(1x1) 表面上物理吸附和化学吸附的单个 4-甲基吡啶分子”催化快报。