構造相転移により引き起こされる物質表面・界面のモホロジーの変化とその観察

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平成9年度にはチタン酸ストロンチウムSrTiO_3の構造相転移時の表面構造の変化を調べたが,今年度は主にチタン酸バリウムBaTiO_3についての研究を行った.BaTiO_3はSrTiO_3と類似の構造であるにも関わらず,強誘電体である・超構造を取らない・複数の逐次相転移(しかも全て1次相転移)を示す,などの大きな違いがある.従ってSrTiO_3には無かった新しい表面構造・物性が存在している可能性が高い.BaTiO_3の室温から120℃相転移(常誘電-強誘電相転移)の前後における(100)表面の構造をX線反射率を用いて,その場観察した.その結果,まず室温で逆空間のΓ(ガンマ)点におけるモードのソフト化に伴って生じる複雑な分域構造が極めて明瞭に観測された.これは結晶表面におけるテトラゴナリティがSrTiO_3の場合と比べ,極めて大きいことを物語っている.またこの表面におけるテトラゴナリティの値は同時に測定されたブラッグ反射の幅から見積もられるバルクのテトラゴナリティよりも有意に大きいことが示された.また温度を上げて相転移点に近づけると,ブラッグ反射には何ら異常が見られないにも関わらず(=バルクの平均構造には変化が無い)ある温度からX線反射率が急激に減少し,バルクの相転移温度に達すると復帰する,と言う極めて予想外の結果が得られた.この興味深い現象は,表面ではバルクと異なる分域構造のダイナミクスが存在していることを示すものである.srTiO_3の場合でも表面における相転移の1次性を示唆する結果が得られているが,この物質ではその傾向が更に顕著であり,それが異なるダイナミクスを生じさせる原因となっているのでは無かろうかと考えている.今回の結果は物理学会・国際会議で口頭発表を行った.また欧文誌への投稿も計画している.