経路積分セントロイド分子動力学計算による固体・液体水素の量子ダイナミクスの研究

利用路径积分质心分子动力学计算研究固液氢的量子动力学

基本信息

批准号：
09740433
负责人：
衣川健一
金额：
$ 1.54万
依托单位：
Nara Women's University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
财政年份：
1997
资助国家：
日本
起止时间：
1997 至 1998
项目状态：
已结题

项目摘要

固体水素系に対して適用される、径路積分セントロイド分子動力学(CMD)シミュレーションの運動方程式(定温定圧規準振動CMD法)、数値積分アルゴリズム、およびCMDシミュレーションのためのプログラムを開発した。この方法・ソフトウェアを用い、結晶のパラ水素に対する、定温定圧のCMDシミュレーションを行った。粒子数216個のhCP格子に村する計算で、Nose-Hoover chain型の定温法とAndersenの定圧法を組み合わせている。このシミュレーションによって相当時間にわたるセントロイドのトラジェクトリーを得、そのデータをもとに、セントロイドの速度自己相関関数のパワースペクトル(フォノン状態密度)の解析を行った。計算された振動スペクトルは実験のフォノン状態密度によく一致した。核の量は子化により零点振動によってセントロイドの感じる有効ポテンシャルが浅くソフト化することがわかった。量子化した系が古典系よりも融解しやすい理由はこの有効ポテンシャルの変化であることもわかった。また、量子化によってスペクトルが著しくレッド・シフトし、有効ポテンシャルのソフト化に対応していることがわかった。さらに、時空相関関数の一種である、実時間・逆空間に対する中間散乱関数(コヒーレント、インコヒーレント成分とも)を計算し、そのフーリエ変換から動的構造因子を各散乱ベクトルの方向に対して求めた。その結果、実験的なフォノンの分散関係に見られるような振動数の分散が観測された。

我们已经开发了一个用于运动方程（温度恒压调节振动CMD方法），数值集成算法和应用于固体氢系统的CMD模拟的程序。使用此方法和软件，进行了阵发晶体的恒定温度压力的CMD模拟。该计算涉及HCP晶格中有216个颗粒的村民，并将鼻链型式恒温方法与安德森的恒压方法相结合。该模拟用于在相当长的时间内获得质心轨迹，并根据数据，分析了质心速度自相关函数的功率谱（状态的声子密度）。计算出的振动光谱与状态的实验声子密度很好地匹配。发现核的量通过量化核的零点振动而变软。还发现，有效潜力的这种变化是量化系统比经典系统更可能融化的原因。还发现量化显着将光谱转移到红色，并支持有效电位的软化。此外，计算了实时和逆空间的中间散射函数（相干和不相互分的组件），即一种空间时间相关函数，并计算了一种空间时间相关函数，并计算了从傅立叶变换的每个散射向量的方向计算动态结构因子。结果，观察到实验声子分散关系中看到的频率色散。