低温量子クラスターの量子ダイナミクス・シミュレーションの研究

低温量子团簇的量子动力学模拟研究

基本信息

批准号：
09216215
负责人：
衣川健一
金额：
$ 0.64万
依托单位：
Nara Women's University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1997
资助国家：
日本
起止时间：
1997 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

径路積分セントロイド分子動力学(CMD)シミュレーションの運動方程式(定温規準振動CMD法)、数値積分アルゴリズム、およびCMDシミュレーションのためのプログラムを開発した。さらに、リチウム原子1個をドープしたパラ水素クラスター(パラ水素分子は13、55、180個)に対して、2.5Kおよび4.0KでCMDシミュレーションを行い、その構造と実時間ダイナミクスを調べた。CMDで計算されたセントロイドのトラジェクトリーをもとに、平均二乗変位、速度自己相関関数のパワースペクトルを解析した。その結果、2.5Kですでに、13個のクラスターは融解し、バルク液体と同様の分子拡散を呈していることがわかった。しかし、一般に古典極限での系はこれらの温度では融解しなかった。核の量子化により零点振動によってセントロイドの感じる有効ポテンシャルが浅くソフト化することがわかった。量子化した系が古典系よりも融解しやすい理由はこの有効ポテンシャルの変化であることもわかった。また、セントロイドの速度自己相関数関数のパワースペクトル(フォノンの状態密度)からは、量子化によってスペクトルが著しくレッド・シフトし、有効ポテンシャルのソフト化に対応していることがわかった。また、180個のクラスターでは表面融解が起こるものの、クラスター内部はこれらの温度では融解せずにコアが生成していて、このコアから生じるフォノンの振動数は、バルクの個体のパラ水素の典型的なフォノンの振動数の観測値に一致した。また、クラスターは一般にサイズが大きくなるほど融解しにくくなることや、リチウム原子はクラスターの表面に付着される傾向があることもわかった。

我们开发了一个用于运动方程（温度标准振荡CMD方法），数值集成算法和CMD模拟的程序。此外，对一个锂原子的一个含锂原子（13、55和180个寄生虫分子）掺杂的寄生虫簇以2.5k和4.0k进行CMD模拟，并研究了它们的结构和实时动力学。基于使用CMD计算的质心轨迹，分析了均方根位移和速度自相关功能的功率谱。结果表明，在2.5k时，已经融化了13个簇，表现出类似于散装液体的分子扩散。但是，经典极限的系统通常在这些温度下融化。已经发现，细胞核的量化使质量较高的零点振动使质心感觉到有效电位。还发现，有效潜力的这种变化是量化系统比经典系统更可能融化的原因。此外，发现质心速度自动料函数的功率谱（声子的密度）（声子的密度）表明，该频谱通过量化显着红移，并且对应于有效势的软化。此外，尽管表面熔化发生在180个簇中，但簇的内部在这些温度和核心中不会融化，并且产生了该核心产生的声子的频率，与观察到的声子频率在散装个体中典型的声子频率相吻合。还发现，随着大小的大小变大，簇融化的可能性通常较小，并且锂原子倾向于粘附在簇的表面。