パラ水素固体中のトンネル現象の量子統計力学的ダイナミクスの研究

仲氢固体中隧道现象的量子统计力学动力学研究

基本信息

批准号：
09226226
负责人：
衣川健一
金额：
$ 0.7万
依托单位：
Nara Women's University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1997
资助国家：
日本
起止时间：
1997 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

径路積分セントロイド分子動力学(CMD)シミュレーションの運動方程式(定温定圧CMD法)、数値積分アルゴリズム、およびそのCMDシミュレーションのためのプログラムを開発した。さらに、リチウム原子1個をドープしたパラ水素のクラスター(パラ水素の分子数は13、55、180個)とパラ水素スラブ(厚板)に対して2.5〜14.7Kの範囲でCMDシミュレーションを行い、分子の実時間ダイナミクスを調べた。クラスターの計算結果からは、2.5Kですでに、13個のクラスターは融解し、バルク液体と同様の分子拡散を呈していることがわかった。また、クラスターは一般にサイズが大きくなるほど融解しにくくなることや、リチウム原子はクラスターの表面に付着される傾向があることもわかった。また、セントロイドの速度自己相関関数のパワースペクトル(フォノンの状態密度)からは、量子化によってスペクトルが著しくレッド・シフトし、有効ポテンシャルのソフト化に対応していることがわかった。一方、スラブの計算では、はじめにhcp格子のab面を垂直方向に6層積み上げ、xy方向にのみ周期境界条件を課した配置を設定した。スラブの内部のいくつかの水素分子を除いた代わりにリチウム原子を1個ドープした。この欠陥の配置によってリチウム原子が表面に出てくる条件を調べた。その結果、そのためにはリチウム原子から表面に至る径路のパラ水素分子が予め取り除かれていること、さらにスラブ全体が融解していることが必要であることがわかった。さらに融解した層中では分子は2次元的拡散を呈していることも明らかとなった。また、リチウム原子がhcpの各層の三角格子を通過する際にその有効ポテンシャルの著しい低下、すなわちトンネルを伴うことを明らかにした。

我们已经开发了运动方程（温度恒定压力CMD方法），数值集成算法和用于CMD模拟的程序以及CMD模拟。此外，对于掺杂一个锂原子的偏二二氢簇的簇（寄生虫分子的数量为13、55和180）和帕亚德罗原生基板（厚板），在2.5至14.7K的范围内进行了CMD模拟。簇计算结果表明，在2.5K时，13个簇已经融化并表现出类似于散装液体的分子扩散。还发现，随着大小的大小变大，簇融化的可能性通常较小，并且锂原子倾向于粘附在簇的表面。此外，发现质心的速度自相关功能的功率谱（声子的密度）表明，该频谱通过量化显着红变，并且对应于有效电位的软化。另一方面，在平板计算中，垂直堆叠了HCP晶格的AB平面的六层，并设置了一个排列，其中仅在XY方向上施加了周期性的边界条件。掺杂了一个锂原子，而不是去除平板内的一些氢分子。研究了由于该缺陷的排列，锂原子出现在表面上的条件。结果，发现从锂原子到表面的路径中的寄生虫分子必须提前去除，并且必须融化整个平板。此外，还揭示了分子在熔化层内表现出二维扩散。还已经表明，锂原子伴随着其有效潜力的显着降低，即隧道，因为它们通过HCP的每一层的三角形晶格。