超広帯域誘導ラマン散乱光高次系列の生成

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本研究の目的は、固体水素をラマン媒質として、超広帯域にわたる高次ラマン散乱光系列を発生させることにある。通常の高次ラマン散乱光発生と異なる点は、全てのストークス、アンチストークス光が位相整合条件に束縛されずに励起光と全く同軸に発生することにある。以下、本研究期間のこの2年間に得られた成果をまとめる。1、バルクの結晶で確立した固体水素高品質結晶作成法(液相加圧結晶作成法)の技術を、薄膜結晶(1mm以下)に応用した。常温から液体He温度に向かう材料の熱収縮を考慮して、高圧(30気圧)下でも光学窓がシールされるように試料セルを設計し、1mm以下、数μmの薄さまで任意の厚みの薄膜結晶を作成する技術を確立した。2、ラマンコヒーレンス生成用の励起レーザーとして、738nm及び、832nm(二倍波:416nm)を中心波長として発振する注入同期単一縦モードパルスチタンサファイアレーザーを製作した。パルス幅20ns〜90nsのロングパルスに対して、ほぼフーリエトランスフォームリミットの線幅(20ns->〜15MHz、90ns->〜3MHz)をもったパルス出力光を得ることができた。出力エネルギーは、最大13mJ(励起エネルギー45mJ)であった。3、固体水素のQ_1(0)遷移(ν=1←0,J=0←0)にほぼラマン共鳴する単一縦モードパルスレーザー対((1)YAGレーザー基本波:1.064μm, Ti:Al_2O_3レーザー:738nm;(2)YAGレーザー三倍波:355nm,Ti:Al_2O_3レーザー二倍波:416nm)を時間空間的にオーバーラップさせて、厚み250〜300μmに用意した薄膜固体水素結晶に入射した。(1)の励起条件に対して、アンチストークス光の1次、(565nm)2次(458nm)3次(385nm)及びストークス光の2次(1.9μm)が、(2)の励起条件に対して、アンチストークス光の1次、(309nm)2次(274nm)3次(246nm)及びストークス光の2次(503nm)3次(635nm)4次(862nm)が、位相整合条件に束縛されずに励起光と全く同軸に(ガウス分布した空間パターン)をもって放射されるのが観測された。200MW/cm^2の励起強度に対して現状で得られている最大の変換効率は、アンチストークスの1次、ストークスの1次ともに15%程度であった。研究を通して、当初計画した実験システムを確立し、また、パラメトリックな高次のラマン系列の発生が、位相整合条件に束縛されずに励起光と全く同軸に放射されるという現象の基本を確認することができた。より高次の光を効率よく発生させるために、固体水素結晶の損傷しきい値をあげなければいけないということが課題として残った。