複合アルコキシド法による多成分系強誘電体薄膜の低温製造プロセスの開発

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複合アルコキシド法による多成分系強誘電体薄膜の低温合成プロセスの開発を目的として、本年度は、チタン酸(バリウム・ストロンチウム)とチタン酸鉛を対象にして、ゾルーゲル成膜法による前駆体溶液合成条件や乾燥・熱処理条件と結晶化挙動の関係について調べた。その結果、前駆体ゾル溶液の主溶媒の種類により結晶化温度の異なる結果が得られ、最適な溶液合成条件を選定することにより低温合成の可能性があることを示した。また、乾燥・熱処理工程については、最適な乾燥温度を選定することで薄膜に気泡や亀裂が発生せず良好な膜質が得られた。この点を検討するために、X線回折による薄膜内部残留応力の測定を行い、熱処理条件や積層数との関係について検討した。その結果、溶媒蒸発温度付近で乾燥処理を行うとともに積層数の低減化を図ることで残留応力が減少し、亀裂のない良質な誘電体薄膜を比較的低い熱処理温度で作製できることがわかった。さらに、低温結晶化の手法として、前駆体溶液に結晶性微粒子を添加して成膜した実験も行った。現段階では、結晶性微粒子の種類をチタン酸(バリウム・ストロンチウム)とすることで、薄膜の結晶化温度が約75度低下し、微粒子添加が誘電体薄膜の低温結晶化の有力な手段であることがわかった。また、この低温製造プロセスの簡素化を図るために、アルコキシド法による微粒子合成・添加・成膜操作についての一連の工程を試みた。その結果、反応終了後の析出微粒子を薄膜に対して4〜6vol%程度添加することで結晶化温度が約80度低下することがわかり、微粒子合成から成膜まで複合アルコキシド法による一連の製造プロセスで低温結晶化が達成し得ることを明らかにした。