複合アルコキシド法による多成分系強誘電体薄膜の低温製造プロセスの開発

复合醇盐法多元铁电薄膜低温制备工艺开发

基本信息

项目摘要

複合アルコキシド法による多成分系強誘電体薄膜の低温合成プロセスの開発を目的として、本年度は、チタン酸(バリウム・ストロンチウム)とチタン酸鉛を対象にして、ゾルーゲル成膜法による前駆体溶液合成条件や乾燥・熱処理条件と結晶化挙動の関係について調べた。その結果、前駆体ゾル溶液の主溶媒の種類により結晶化温度の異なる結果が得られ、最適な溶液合成条件を選定することにより低温合成の可能性があることを示した。また、乾燥・熱処理工程については、最適な乾燥温度を選定することで薄膜に気泡や亀裂が発生せず良好な膜質が得られた。この点を検討するために、X線回折による薄膜内部残留応力の測定を行い、熱処理条件や積層数との関係について検討した。その結果、溶媒蒸発温度付近で乾燥処理を行うとともに積層数の低減化を図ることで残留応力が減少し、亀裂のない良質な誘電体薄膜を比較的低い熱処理温度で作製できることがわかった。さらに、低温結晶化の手法として、前駆体溶液に結晶性微粒子を添加して成膜した実験も行った。現段階では、結晶性微粒子の種類をチタン酸(バリウム・ストロンチウム)とすることで、薄膜の結晶化温度が約75度低下し、微粒子添加が誘電体薄膜の低温結晶化の有力な手段であることがわかった。また、この低温製造プロセスの簡素化を図るために、アルコキシド法による微粒子合成・添加・成膜操作についての一連の工程を試みた。その結果、反応終了後の析出微粒子を薄膜に対して4〜6vol%程度添加することで結晶化温度が約80度低下することがわかり、微粒子合成から成膜まで複合アルコキシド法による一連の製造プロセスで低温結晶化が達成し得ることを明らかにした。
为了使用复合烷氧化物方法为多组分铁电薄膜开发低温合成过程,今年,我们研究了使用Sol-Gel膜沉积方法,干燥和热处理条件,与钛酸盐(钛颗粒)和铅钛酸盐和铅淀粉的结晶行为,研究前体溶液溶液合成条件之间的关系。结果,根据前体溶液的主要溶剂类型获得不同的结晶温度,这表明可以通过选择最佳溶液合成条件来实现低温合成。此外,在干燥和热处理过程中,通过选择最佳的干燥温度,获得了良好的膜质量,而没有形成薄膜中气泡或裂纹的情况。为了检查这一点,我们通过X射线衍射测量了薄膜内部的残余应力,并检查了热处理条件与层数之间的关系。结果,发现通过在溶剂蒸发温度附近进行干燥处理并减少堆叠层的数量,减少残留应力,并且可以在相对较低的热处理温度下制造没有裂缝的高质量介电薄膜。此外,作为低温结晶的一种方法,进行了一个实验,其中将结晶细颗粒添加到前体溶液中并形成膜。在此阶段,通过将结晶细颗粒作为钛酸盐(钡/锶)的类型,薄膜的结晶温度降低了约75度,并且发现添加细颗粒是介电薄膜低温结晶的强大手段。此外,为了简化这种低温的制造过程,尝试使用烷氧化物法进行一系列步骤进行合成,加法和膜形成操作。结果,发现通过在反应完成后,将约4-6伏特的高颗粒添加到薄膜中,将结晶温度降低了约80度,并且发现可以通过使用复合的碱方法从细粒子合成的胶片形式来实现一系列制造工艺来实现低温结晶。

项目成果

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Yoshihisa Saimoto, et al.: "Correlation between Generated Shear Srress and Generated Permitivity for the Electrorheological Response of Colloidai Silica Suspensions"Journal of Colloid and Interface Science. 219. 135-143 (1999)
Yoshihisa Saimoto 等人:“胶体二氧化硅悬浮液电流变响应的生成剪切应力与生成介电常数之间的相关性”胶体与界面科学杂志。
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Daisuke Nagao, et al.: "Electrostatic Interactions in the Formation of Particles from Tetraethyl Orthosilicate"Journal of Chemical Engineering of Japan. 33・3. 468-473 (2000)
永尾大辅等:“原硅酸四乙酯颗粒形成中的静电相互作用”日本化学工程学报33・3(2000)。
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Daisuke Nagao, et al.: "A Generalized Model for Describing Particle Formation in the Synthesis of Monodisperse Oxide Particles Based on the Hydrolysis and Condensation of Tetraethyl Orthosilicate"Journal of Colloid and Interface Science. 232. 102-110 (200
Daisuke Nagao 等人:“基于原硅酸四乙酯的水解和缩合描述单分散氧化物颗粒合成中颗粒形成的通用模型”胶体与界面科学杂志。
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Tomoaki Satoh, et al.: "Electrorheological Response and Structure Growth of Colloidal Silica Suspensions"Journal of Colloid and Interface Science. 234. 19-23 (2001)
Tomoaki Satoh 等人:“胶体二氧化硅悬浮液的电流变响应和结构生长”胶体与界面科学杂志。
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