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ポリオキソメタレートの三次元配列制御による新しい超微空間選択酸化反応場の創製

ポリオキソメタレートの三次元配列制御による新しい超微空間選択酸化反応場の創製
通过控制多金属氧酸盐的三维排列创建新的超细空间选择性氧化反应场
批准号：
15656204
负责人：
水野 哲孝
金额：
$2.24万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Exploratory Research
财政年份：
2003
资助国家：
日本
项目状态：
已结题
起止时间：
2003 至 2004
来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-15656204/
关键词：
Dawson型ポリオメキソメタレートマクロカチオン複合化ポリオキソメタレートカチオン性金属錯体静電的相互作用分子収着特性親水性・疎水性制御過酸化水素の活性化

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项目成果

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Dawson型ポリオキソメタレート[α-P_2W_<18>O_<62>]^<-6>及び一部の[WO_6]ユニットを[VO_6]ユニットに交換した置換体(D_<3h>対称)と,マクロカチオン(D_<3h>対称)との複合化を行い,(NH_4)_4[Cr_3O(OOCH)_6(H_2O)_3]_2[α-P_2W_<18>O_<62>]・15H_2O(1a),(NH_4)_5[Cr_3O(OOCH)_6(H_2O)_3]_2[α_2-P_2VW_<17>O_<62>]・15H_2O(2a),(NH_4)_7[Cr_3O(OOCH)_6(H_2O)_3]_2[α-P_2V_3W_<15>O_<62>]・15H_2O(3a)が得られた.複合体を373Kで真空排気すると,結晶水がすべて脱離したゲストフリー相1b-3bが得られた.複合体1a-3a,1b-3bはすべてハニカムパッキングを有し,複合体の構成イオンの対称性(D_<3h>)が結晶構造(hexagonal, P6_3/m)に反映された.複合体のa(b)軸長はほぼ同様であったが,c軸長は1a>2a>3a,1b>2b>3bの順に縮小した.複合体1b-3bは,c軸と垂直方向に空隙を有し,複合体の構成原子のvan der Waals半径から算出した空隙径は,1b(3.85Å)>2b(3.56Å)>3b(3.25Å)の順に縮小した.従って,ポリオキソメタレートの負電荷が大きいほどc軸長及び空隙径は縮小した.複合体3bの水収着量の経時変化は速度定数の異なる一次式の重ね合わせで再現された.それぞれの過程は空隙内への水分子の拡散と拡散に伴うc軸長の伸長に由来すると考えられる.一方,複合体1bの水収着量の経時変化は水分子の拡散のみの速度定数を用いて再現できた.また,複合体1bは約10mol/molのエタノールを収着し,2bは高蒸気圧で約2.5mol/molのエタノールを収着し,3bはエタノールを全く収着しなかった.
期刊论文(14)
专著(0)
科研奖励(0)
会议论文
K.Kamata, K.Yonehara, Y.Sumida, K.Yamaguchi, S.Hikichi, N.Mizuno: "Efficient Epoxidation of Olefins with ≧99% Selectivity and Use of Hydrogen Peroxide"Science. 300. 964-966 (2003)
K.Kamata、K.Yonehara、Y.Sumida、K.Yamaguchi、S.Hikichi、N.Mizuno：“选择性≥99% 的烯烃的高效环氧化和过氧化氢的使用”科学 300. 964-966 (2003)。
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
Sterically Controlled Esterification on Bis(μ-hydroxo) Dioxovanadium Site in γ-H2SiV2W10O404-
DOI： 10.1021/ic0483388
发表时间： 2005-01
期刊： Inorganic Chemistry
影响因子： 4.6
作者： [Y. Nakagawa;Kazuhiro Uehara;N. Mizuno]
通讯作者： Y. Nakagawa;Kazuhiro Uehara;N. Mizuno
K.Kamata, K.Yamaguchi, S.Hikichi, N.Mizuno: "[{W(=O)(O_2)_2(H_2O)}_2(μ-O)]^<2->-Catalyzed Epoxidation of Allylic Alcohols in Water with High selectivity and Utilization of Hydrogen Peroxide"Advanced Synthesis and Catalysis. 345. 1193-1196 (2003)
K.Kamata、K.Yamaguchi、S.Hikichi、N.Mizuno：“[{W(=O)(O_2)_2(H_2O)}_2(μ-O)]^<2->-催化烯丙醇环氧化在水中的高选择性和过氧化氢的利用”高级合成与催化。345. 1193-1196 (2003)
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
S.Uchida, N.Mizuno: "Unique Guest Inclusion Properties of a Breathing Ionic Crystal of K_3[Cr_3O(OOCH)_6(H_2O)_3][α-SiW_<12>O_<40>}・16H_2O"Chemistry A European Journal. 9. 5850-5857 (2003)
S.Uchida、N.Mizuno：“K_3[Cr_3O(OOCH)_6(H_2O)_3][α-SiW_<12>O_<40>}·16H_2O 呼吸离子晶体的独特客体包含特性”Chemistry A 欧洲期刊9. 5850-5857 (2003)
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
共 9 条
    ポリオキソメタレート複合体の創製と分離・不均一触媒反応への応用
    • 批准号：
      07F07352
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for JSPS Fellows
    • 资助金额：
      $1.02万
    • 财政年份：
      2007
    • 负责人：
      水野 哲孝
    • 依托单位：
      The University of Tokyo
    新規な固体選択酸化触媒(無機人工酵素)の開発
    • 批准号：
      17655066
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for Exploratory Research
    • 资助金额：
      $2.11万
    • 财政年份：
      2005
    • 负责人：
      水野 哲孝
    • 依托单位：
      The University of Tokyo
    分子状酸素によるアルケンのエポキシ化反応の開発
    • 批准号：
      12875148
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for Exploratory Research
    • 资助金额：
      $1.34万
    • 财政年份：
      2000
    • 负责人：
      水野 哲孝
    • 依托单位：
      The University of Tokyo
    天然ガスを原料とする環境に優しい高選択的酸化反応系の開発
    • 批准号：
      09247207
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
    • 资助金额：
      $1.34万
    • 财政年份：
      1997
    • 负责人：
      水野 哲孝
    • 依托单位：
      The University of Tokyo
    海外基金