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有機ホスト化合物と複合化したヘテロポリ酸の固体触媒作用

杂多酸与有机主体化合物络合的固体催化

基本信息

批准号：
16656245
负责人：
小西克明
金额：
$ 1.79万
依托单位：
Hokkaido University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Exploratory Research
财政年份：
2004
资助国家：
日本
起止时间：
2004 至 2005
项目状态：
已结题

项目摘要

ヘテロポリ酸のもつ独特な酸触媒、酸化還元触媒活性を利用した水中で機能する固体触媒系の開発は近年の大きなトピックの1つであるが、その高い水親和性が障害になってきた。本研究では、ホストーゲスト相互作用を利用して中性有機物のひとつであるカリックスアレーンと分子レベルで複合化することにより、ヘテロポリ酸由来の水親和性を低減した非水溶性の有機/ポリ酸複合体を作製し、その固体触媒としての性能を評価することを目指した。申請者らのこれまでの研究で、ヘテロポリ酸の対カチオンとカリックスアレーンの包接錯形成を介して、両者を分子レベルで複合化でき、さらに場合によってはポーラス構造を初めとする独特な固体高次構造をとることを明らかにしてきた。昨年度の本研究で、種々のカリックスアレーンを用いてNa_3[PM_<12>O_<40>]との3:1複合体の構造、およびその安定性を、X線結晶解析、粉末X線回折を用いて検討したところ、4つのlower rim水酸基のうち、2つにエチルエステル性官能基を導入したカリックスアレーン(C2)とNa_3[PM_<12>O_<40>]から誘導した複合体が、マイクロポーラスな結晶構造をとり、さらに極めて高い熱安定性を示すことがわかった。そこでエステル置換基であるエチル基をプロピル(C3)、ブチル(C4)、ヘキシル(C6)、ベンジル(Bn)基に変換して、得られたポリ酸との複合結晶の構造を調べたところ、C2由来の複合体と同様のポーラス構造を取ることがわかった。さらにその複合結晶の水中での安定性を調べたところ、C2由来の複合体では容易にポリ酸塩が水中に遊離してくるのに対し、C6、Bn由来の複合体は、極めて高い耐性を示した。これらの2つの複合体は同時に高い撥水性を示し水に浮遊する界面型の触媒としても期待できる。また、これらは水中からのフェノール類の取込み活性を示し、環境ホルモン類の除去材料としての利用も考えられる。

The unique acid catalyst and acidizing meta-catalyst activity is based on the mechanical energy in the water. The solid catalyst system has been used in recent years. In recent years, high temperature, high concentration of water and sexual hazards have been used. In this study, the neutral organic compounds were used in this study, and the neutral organic compounds were used in this study. In this study, the neutral organic compounds were used in this study, and the neutral organic compounds were used in this study. in this study, we used the neutral organic compounds, the organic compounds, the molecular weights, the molecular weights, the molecular weight, the molecular weight, the molecular weight In order to improve the quality of the solid, the application was completed, and the application was completed. Last year, we used the Na_3 for this study [PM_<12>O_<40&gt]. ] the whole body was fabricated at 3:1, the stability was tested, the X-ray crystal was analyzed, the powder X-ray back-folding was used to analyze the powder X-ray, 4% lower rim water-based acid base was used, and the sexual functional base was introduced into the Na_3 [PM_<12>O_<40&gt]. ] the results show that the stability of the complex is higher than that of the control group. In this case, we need to know that the gene is used in the same way as C3 (C3), C4 (C4), C6 (Bn), C6, C6, C4, C4, c4, c4, c The results show that the stability of the complex in water, the stability of the complex, the origin of C2, the origin of the complex, C2, C6, Bn, the origin of the complex, the origin of the complex, C2, the origin of the complex, the origin of the complex, the origin of C6 and C6, the origin of the complex, C2, C6, C6. At the same time, the high performance of the complex indicates that the water float is sensitive to the interface of the catalyst. In the water, the activity indicator is selected, and the environmental protection device is used to remove the material.