分子層剥離法による高次構造体の合成-高選択的V-P-O触媒への応用

分子层剥离法合成高阶结构——在高选择性V-P-O催化剂中的应用

基本信息

  • 批准号:
    14655297
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 2.37万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Exploratory Research
  • 财政年份:
    2002
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    2002 至 2003
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

1.原料VOPO_4・2H_2Oの分子層シートが2-ブタノール中に分散(層剥離)した均一溶液を調製した。得られた分子層シートを2-ブタノール/エタノール混合アルコール中で還元して薄膜状前駆体結晶を合成した。この混合アルコールの組成を変化させ、生成する薄膜状結晶体の結晶サイズおよび膜厚の制御を試みた。エタノール未添加の場合の結晶体は、サブミクロンレベル(長さ0.7μm、膜厚26nm)であったが、エタノール混合比を大きくすると、ある比までは、結晶体の長さ、膜厚は系統的に微細化することを見出した。その最適混合比では、ナノレベルまで微細化した薄膜状結晶体(長さ160nm、膜厚17nm)が得られた。また、分子層シートの還元-結晶化温度の影響についても系統的に検討し、還元温度が低いほど、結晶サイズが小さくかつ膜厚の薄い結晶体が生成することを明らかにした。2.アルコール中に分散した分子層シートと界面活性剤との自己集積化を利用して、V-Pメソ構造体の合成を試みた。界面活性剤としてヘキサデシルトリメチルアンモニウム臭化物を用いたところ、分子層シートと界面活性剤とが自己集積したメソ構造体が生成した。メソ構造体の構造は、界面活性剤と分子層シートとの比によって大きく変化した。界面活性剤/分子層シートの比が大きい場合にはラメラ構造体が生成し、逆に小さい場合には、ヘキサゴナル構造体が生成した。ヘキサゴナル構造体の細孔内に存在する界面活性剤を除去することにより、ヘキサブナル構造体の多孔質化を試みたが、現在までのところ成功には至っていない。
1. VOPO_4·2H_2O molecular layer structure is prepared from 2-D dispersed (layer separation) homogeneous solution. The molecular layer is formed by a mixture of two or more crystals. The composition of the mixed crystal is changed to form a thin film crystal and the thickness of the film is controlled. In the case where the crystal is not added, the crystal length is 0.7μm, the film thickness is 26nm, and the mixing ratio is large. The crystal length and film thickness are systematically miniaturized. The optimum mixing ratio was obtained by refining a thin film crystal (length: 160nm, film thickness: 17nm). The effect of crystallization temperature on the formation of thin crystals, low crystallization temperature and thin film thickness of the system is discussed. 2. The synthesis of V-P structure was studied. Interfacial active agents are used in the formation of molecular aggregates. The structure of the structure, the interface activity of molecular layer, the ratio of large to small The ratio of active agent/molecular layer is large, and the structure is small. In order to remove the interfacial active agent existing in the pores of the structure, it is necessary to try to make the structure porous.

项目成果

期刊论文数量(12)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
N.Hiyoshi, T.Okuhara: "Selective Oxidation of n-Butane in the Presence of Vanadyl Pyrophosphate Synthesized by Intercalation-Exfoliation-Reduction of Layered VOPO4・2H2O in 2-Butanol"J.Catal.. 221. 225-233 (2004)
N. Hiyoshi, T. Okuhara:“通过层状 VOPO4·2H2O 在 2-丁醇中的插层-剥离-还原合成的焦磷酸氧钒存在下的正丁烷的选择性氧化” J. Catal.. 221. 225-233 (2004) )
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
Y.Kamiya, T.Okuhara: "Preparation of Catalyst Precursor for Selective Oxidation of n-Butane by Exfoliation-Reduction of VOPO4・2H2O in Primary Alcohol"Catal.Today. 78. 281-290 (2003)
Y. Kamiya、T. Okuhara:“通过在伯醇中剥离还原 VOPO4·2H2O 来制备用于选择性氧化正丁烷的催化剂前体”,Catal.Today 78. 281-290 (2003)。
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  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
Y.Kamiya, T.Okuhara: "Preparation and Characterization of Lamellar Vanadyl Alkylphosphates as Catalyst Precursors for Selective Oxidation of n-Butane"Bull.Chem.Soc.Jpn.. 76. 837-846 (2003)
Y.Kamiya, T.Okuhara:“作为正丁烷选择性氧化催化剂前体的层状烷基磷酸氧钒的制备和表征”Bull.Chem.Soc.Jpn.. 76. 837-846 (2003)
  • DOI:
  • 发表时间:
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  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
Y.Kamiya, T.Okuhara: "Highly Porous VPO derived from vanadyl n-butyl phosphate"Micropor. Mesopor. Mater.. 54. 277-283 (2002)
Y.Kamiya、T.Okuhara:“源自磷酸正丁基氧钒的高孔隙 VPO”Micropor。
  • DOI:
  • 发表时间:
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    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
T.Okuhara: "A Highly Selective Vanadyl Phosphate Synthesized by Exfoliation -Reduction in Mixed Alcohols for n-Butane Oxidation"Stud.Surf.Sci.Catal.. 145. 271-274 (2002)
T.Okuhara:“通过剥离-还原混合醇进行正丁烷氧化合成的高选择性磷酸氧钒”Stud.Surf.Sci.Catal.. 145. 271-274 (2002)
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