希土類交換体を触媒とするNO_x除去反応

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希土類イオン交換モルデナイトおよび担持セリウム酸化物のNOのプロピレンによる選択還元反応に対する触媒活性を検討した。まず、各種希土類元素をモルデナイト(ゼオライトの一種)にイオン交換で導入した触媒(例えばCe-Morと略記)を用いてNO選択還元反応を行った。12種類の希土類(Se、Y、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Tb、Dy、Gd、Ho、Yb)を検討したところ、Ce-Morが特に高活性であり、次いでEu-Morが活性を示した。Ce-Morの活性は代表的なNO_x選択還元触媒であるCu-Morよりも高かった。また、各触媒のプロピレン酸化(C_3H_6+O_2→CO,CO_2,H_2O)活性を調べ、NO選択還元活性との関係を検討したところ、酸化活性が低い元素はNO選択還元の活性も低く、また酸化活性が著しく高い元素もNO除去活性が低い、すなわちNO選択還元の触媒活性は、適度は酸化力を有する元素に発現することが分かり、その中でもCeが最も適切であった。これは、本反応では、最初に触媒上でNOが酸化されてNO_2が生成し次にこのNO_2が炭化水素によって還元され中間体を経て反応が進行するとされおり、したがって触媒には酸化活性が必要であるが、酸化力が著しく大きい場合は還元剤のC_3H_6が酸化消費されるためNOの選択還元は起らないためであると考えられる。次に、このように高活性なCe触媒の機能向上、特に耐熱性の向上をめざして酸化物担持Ce触媒を調製し、NO選択還元の活性を検討した。担体としてAl_2O_3、ZrO_2、Ga_2O_3、MgO、SiO_2、Nb_2O_5、TiO_2を検討したところ、Al_2O_3に担持したものが最も高い活性を示した。。この触媒の活性はCeO_2およびAl_2O_3単独の活性よりも高く、担持が有効であることが示された。