生物による選択的な炭酸カルシウム結晶形成機構の解明

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炭酸カルシウムにはカルサイト、アラゴナイトのように様々な多形が存在するが、その存在比は非生物系と生物系で大きく異なっていることが、いわゆる生体鉱物におけるカルサイト-アラゴナイト問題として知られている。本研究では合成条件を変化させながら炭酸カルシウムの合成を行い、合成環境と炭酸カルシウムの多形の関連について、粉末X線回折による検討を行った。通常のカルシウムイオンと炭酸ナトリウム水溶液を用いた合成実験ではカルサイトとファーテライトは確認されたがアラゴナイトの形成は確認されなかった。試薬濃度を変化させてもアラゴナイトの形成は確認できず、生物組織を使わない炭酸カルシウム合成系におけるアラゴナイト形成条件の探索を引き続き行う必要があると考える。また実際の生物の組織を形成する炭酸カルシウムについて基礎データを得るために、クロアワビ、アサリ、シジミ、カキなど、海水性・淡水棲の二枚貝類・腹足類・多板綱およそ10種類について殻体の粉末X線回折およびSEM観察を行い、それぞれの殻体の組織ごとに構成する鉱物種の半定量的な検討とその形態に関するデータの蓄積を行った。その結果、実際の貝殻を構成する炭酸カルシウムにはカキを除くすべての貝殻にアラゴナイトが確認された。特に真珠層と呼ばれる貝の内側しばしば見られる組織では、アラゴナイトのみ構成されていること、結晶がレンガ状に緻密に積み重なった組織を有していること、さらに組織化の際アラゴナイト結晶のc軸が整列していることがわかった。また、X線カメラ法で真珠層の結晶について詳細に調べたところ、a,b軸の配列はc軸ほど整って以内ながらも120°ごとにX線回折強度が強まる傾向があり、アラゴナイトが微視的には双晶を形成しながら板状に形成され、さらに巨視的にはC軸をそろえながら積層し、真珠層を形成してゆく様子が明らかとなった。