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メタノールからの高選択的オレフィン合成触媒の開発

高选择性甲醇合成烯烃催化剂的研制

基本信息

批准号：
62470076
负责人：
乾智行
金额：
$ 3.97万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for General Scientific Research (B)
财政年份：
1987
资助国家：
日本
起止时间：
1987 至 1988
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-62470076/
关键词：
メタノール変換オレフォン合成鉄ーシリケート触媒シリコアルミノフォスフェート触媒セラミックフォーム担持触媒低級オレフィン合成エチレン合成プロピレン合成結晶性触媒ペンタシル型シリケート触媒シリコアルミノフォスフェート結晶触媒

项目摘要

初年度までに、酸素10員環が細孔口径を形成するペンタシル型ゼオライトの骨格中のアルミニウムを結晶化段階で鉄族金属に取り換えたいわゆるメタロシリケート触媒が、300℃付近の低温度域で、メタノールを高い選択率で低級オレフィンに転化できることを明らかにしたが、今年度はこの触媒性能の顕著な差異をさらに詳細に検討し、酸性質の差、2価の鉄塩を3価の鉄塩を用いて合成したときの性質の差、鉄をニッケルやコバルトに替えたときの差などを明らかにした。本年度は、メタロシリケートのほかに、ゼオライト類似の細孔構造を有することが明らかにされたアルミノアォスフェート類に、シリコン成分を導入して固体酸性を附与したシリコアルミノフォスフェート(SAPO)を合成した。とくにメタノールから低級オレフィンを生成しやすいことで知られるゼオライトであるシャバサイトやエリオナイトに類似の細孔構造をもつSAPOー34やSAPOー17を固有の迅速結晶化法で合成した。予想通り、これらのミクロ多孔性結晶もメタロシリケートに劣らぬ選択率で低級オレフィンを生成したが、メタロシリケート触媒に比べるとコーク生成による劣化が比較的速やかとなる欠点が認められた。これは、SAPO結晶の細孔構造がメタロシリケートに比べ複雑かつ狭少であるため、結晶内拡散抵抗が少さいことによると認められた。そこでこの欠点を補うため、SAPOー34に合成段階で鉄やニッケルを加えて結晶格子に取り込む方法で高分散保持させた結果、劣化の速度は著しく緩和された。これは、メタノール分子中の酸素原子が、これら金属種を経由してコークに対し酸化燃焼作用を呈することによると考えられ、性能向上に有効である。反応熱をよく伝達させ、かつ結晶触媒の成型による触媒性質の欠損を避けるため、泡状空孔を有するセラミックフォーム表面上に直接ペンタシル型ゼオライトを合成被覆することを試み、これに成功した。

In the early years, the 10-member ring of the acid element was formed into a fine pore diameter, and the crystallization stage of the iron group metal was selected from the low temperature range near 300℃, and the selectivity was high. This year, the catalyst performance difference is discussed in detail, the acid property difference, the iron content difference, and the iron content difference. This year, we have synthesized salicylamisonite (SAPO), which has a pore structure similar to that of melatonin and has a microporous structure. It is now clear that salicylamisonite (SAPO) is a composite material that introduces salicylonitrile components and adds solid acidity. The structure of SAPO-34 and SAPO-17 is similar to that of SAPO-34 and SAPO-17. To understand, the porous crystal structure is characterized by poor selectivity, low production rate, low degradation rate, and low catalyst production rate. The fine pore structure of SAPO crystals is relatively narrow, and the internal dispersion resistance of SAPO crystals is relatively small. In addition, the crystal lattice method is used to obtain high dispersion and maintain the results, and the degradation speed is reduced. The acid atom in the molecule, the metal species, and the acid combustion effect are all present. The heat transfer process, the formation of the catalyst, the loss of the catalyst properties, the existence of vesicular pores, the formation of the catalyst surface, the formation of the catalyst surface