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メタノールからの高選択的オレフィン合成触媒の開発

高选择性甲醇合成烯烃催化剂的研制

基本信息

批准号：
62470076
负责人：
乾智行
金额：
$ 3.97万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for General Scientific Research (B)
财政年份：
1987
资助国家：
日本
起止时间：
1987 至 1988
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-62470076/
关键词：
メタノール変換オレフォン合成鉄ーシリケート触媒シリコアルミノフォスフェート触媒セラミックフォーム担持触媒低級オレフィン合成エチレン合成プロピレン合成結晶性触媒ペンタシル型シリケート触媒シリコアルミノフォスフェート結晶触媒

项目摘要

初年度までに、酸素10員環が細孔口径を形成するペンタシル型ゼオライトの骨格中のアルミニウムを結晶化段階で鉄族金属に取り換えたいわゆるメタロシリケート触媒が、300℃付近の低温度域で、メタノールを高い選択率で低級オレフィンに転化できることを明らかにしたが、今年度はこの触媒性能の顕著な差異をさらに詳細に検討し、酸性質の差、2価の鉄塩を3価の鉄塩を用いて合成したときの性質の差、鉄をニッケルやコバルトに替えたときの差などを明らかにした。本年度は、メタロシリケートのほかに、ゼオライト類似の細孔構造を有することが明らかにされたアルミノアォスフェート類に、シリコン成分を導入して固体酸性を附与したシリコアルミノフォスフェート(SAPO)を合成した。とくにメタノールから低級オレフィンを生成しやすいことで知られるゼオライトであるシャバサイトやエリオナイトに類似の細孔構造をもつSAPOー34やSAPOー17を固有の迅速結晶化法で合成した。予想通り、これらのミクロ多孔性結晶もメタロシリケートに劣らぬ選択率で低級オレフィンを生成したが、メタロシリケート触媒に比べるとコーク生成による劣化が比較的速やかとなる欠点が認められた。これは、SAPO結晶の細孔構造がメタロシリケートに比べ複雑かつ狭少であるため、結晶内拡散抵抗が少さいことによると認められた。そこでこの欠点を補うため、SAPOー34に合成段階で鉄やニッケルを加えて結晶格子に取り込む方法で高分散保持させた結果、劣化の速度は著しく緩和された。これは、メタノール分子中の酸素原子が、これら金属種を経由してコークに対し酸化燃焼作用を呈することによると考えられ、性能向上に有効である。反応熱をよく伝達させ、かつ結晶触媒の成型による触媒性質の欠損を避けるため、泡状空孔を有するセラミックフォーム表面上に直接ペンタシル型ゼオライトを合成被覆することを試み、これに成功した。

In the first year, the acid element 10-member ring has a fine pore diameter and a fine pore diameter is formed. Metal catalytic converter, low temperature range near 300℃, high selection rate and low grade catalytic converterィンに転化できることを明らかにしたが、This year’s catalytic performance difference の桕上なをさらにDetails に検し、Acidic property difference, 2価の鄄塩を3価の鄄塩を is synthesized with いて, and the properties of したときのare different, 鉄をニッケルやコバルトに为えたときの Poor などを明らかにした. This year's は、メタロシリケートのほかに、ゼオライトsimilarのFine pore structure The ingredients of ェートに, シリコンを are introduced into して solid acidic を attached to したシリコアルミノフォスフェート(SAPO)を synthetic した.とくにメタノールからlow level オレフィンをGenerationしやすいことで知られるゼオライトであるシャバサイトやエリオナイトに Similar pore structureをもつSAPOー34やSAPOー17をInherent rapid crystallization methodでSyntheticした. I think through the り, これらのミクロ porous crystal もメタロシリケートにbad らぬ selection rate で low-grade オレフィンを generation したが, メタロシリケートcatalyst に than べるとコークgenerated によるdegradationが, the speed やかとなる is inferior to the められた.これは, SAPO crystal pore structure がメタロシリケートに比べFU雑かつThe narrow and narrow resistance is small, and the resistance within the crystal is small.そこでこのowed point をうため、SAPOー34に synthesized stage で鉄やニッケルを加えて knot The crystal lattice method maintains high dispersion and reduces the speed of deterioration. The acid atoms in the これは and メタノール molecules are the same, and the これら metal species are made of してコークにThe acidification, combustion and baking effect of the acidification and burning are very effective and the performance is improved. The reaction heat is をよく伝大させ, the かつ crystallized catalyst is molded, the catalytic properties are not lost, the bubbly pores are するセThe ラミックフォーム surface is a direct ペンタシル type ゼオライトを synthetic coating することをtrial み, これにsuccess した.