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二酸化炭素の高速メタノール化を実現する触媒構造の設計

实现二氧化碳快速甲醇化的催化剂结构设计

基本信息

批准号：
04241217
负责人：
乾智行
金额：
$ 1.28万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1992
资助国家：
日本
起止时间：
1992 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

地球温暖化の主要な原因と考えられる二酸化炭素の蓄積を緩和することを目的として、付加価値の高いメタノールにできるだけ高速で変換できる高性能触媒の開発を行った。合成ガスからメタノールを合成するのに用いられている工業触媒は、CuO-ZnO-Cr_2O_3-Al_2O_3などの多成分系の金属酸化物で、沈澱法により調製されているが、この方法では不均一性が大きい。そこで本研究では、これらの成分の硝酸塩混合液にアンモニアガスを適当な濃度と時間接触させて全体をゲル化する均一ゲル化法を創案して調製した。この調製法による触媒は、沈澱法による触媒よりも活性が高く、メタノールの収量は1.5倍となった。80気圧の加圧条件下での接触時間61秒の反応では、メタノールの生成は270℃以上で平衡値に達したが、平衡値の大きい250℃では約半分であった。そこで、二酸化炭素のメタン化に顕著な効果を認めていた酸化ランタンや、水素の吸着速度を増大させるパジヂウムや銀を触媒に添加したところ、250℃でも平衡値に達する活性の増大を実現させることができた。このときのメタノールへ転化した二酸化炭素の転化率は30%、メタノールの収量は、触媒1リットル当たり、1時間当たり16.5モルという極めて高い水準を実現することができた。しかし、二酸化炭素の蓄積を緩和させるという目標に照らせば、この数値は依然極めて不十分なものである。二酸化炭素をメタンに変換させる場合には、常圧下でも、同じ触媒量と時間当たりに500モルを実現させているので、このときの触媒構造の特徴をメタノール合成に対しても組み入れることを種々試みた。たとえば、5〜10ミクロン径のセラミック繊維を不繊布状に厚さ1ミリメートルに成型したものを用い、これに均一ゲル化法でメタノール合成触媒を担持させて、二餌化炭素の水素化に用いた結果、50気圧下、触媒時間3.3秒、290℃の反応条件下で、上記単位で76モルにまで増大させることができた。

The main reason for the warming of the earth is the reduction of the accumulation of diacidified carbon, the development of high-performance catalysts, and the development of high-performance catalysts. The synthesis of CuO-ZnO-Cr_2O_3-Al_2O_3 multi-component system metal acid compound by industrial catalyst and precipitation method is heterogeneous. In this study, the composition of nitric acid mixture was modified by appropriate concentration and time of contact. The catalyst activity of the preparation method is higher than that of the precipitation method, and the catalyst content is 1.5 times higher than that of the preparation method. Contact time 61 seconds at 80 ° C and elevated pressure, reaction time 270 ° C and above, reaction time 250 ° C and above, reaction time 270 ° C and above. For example, the adsorption rate of carbon dioxide and water increased at 250 ℃, while the adsorption rate of silver increased at 250℃. The conversion rate of diacid carbon is 30%, the amount of catalyst is 1%, and the time is 16.5%. The accumulation of carbon dioxide in the atmosphere is still very low. The catalyst structure characteristics of diacidified carbon under normal pressure and temperature are discussed. 5 ~ 10 ° C, 5 ~ 10 ° C, 5 ~ 10 ° C, 5 ~ 10 °