Elucidation of Collective Electronic Phase Transition Induced at Device Interfaces Based on Correlated Oxides

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本研究では、局所的なキャリア濃度変調を施したVO2多層ヘテロ構造の接合界面に誘起される特異なモット転移に伴う電子構造変化を放射光電子分光により直接決定し、素子動作の物理的機構を解明することを目的とする。本質的な情報を得るために、全実験行程を超高真空下で実施可能な「その場放射光電子分光+レーザー分子線エピタキシ」複合装置を用いる。その一環として、僅かにV4＋→Cr3+化学置換によりホールドープを施したCr:VO2に着目した。Cr:VO2はM1 相とは異なるV-V二量化を示す絶縁体相が発現することが知られている。当該年度では、C:VO2/TiO2 (001)エピタキシャル薄膜の複雑な電子相図の起源を明らかし、二層構造の設計指針を得る目的で、その場放射光電子分光による電子状態観測を行った。具体的に、電子状態の変化を軟X線光電子分光により、V4+-V4+二量体形成の変化をX線吸収分光により調べた。その結果、Cr:VO2においては、Cr3+置換により集団的V-V 二量化が抑制されていることが示唆された。それにもかかわらず、低温の絶縁体相においては、フェルミ準位上のエネルギーギャップは本質的に変化していないことが分かった。これらの結果から、Cr:VO2の電子相転移はV-V 二量化に支援されたモット転移であると結論づけた。一方、温度依存相転移を示さないCr:12at%では、フェルミ準位上にモットギャップが観測された。以上の結果から、Cr:=>12at%のC:VO2においては、モット不安定性がパイエルス不安定性に打ち勝つことでV-V 二量化を伴わないモット絶縁体相が安定化すると結論付けた。今後はこれらの知見に基づき、VO2/Cr:VO2二層構造を作成することで、通常のR/M1ヘテロ構造とは異なる電子相界面の調製を目指す。この界面に電子・構造相転移を誘起し、その時の電子状態変化を放射光電子分光を用いて調べることで、VO2チャネル界面の挙動を明らかにしていく。