Modeling of radical surface reaction based on experimental analysis for adsorption/recombination/desorption elementary processes

固体表面上における活性化学種（ラジカル）の反応は，燃焼機器やプラズマ装置など多くの工業機器で見られる熱化学現象であり，機器の性能や製品の品質に強い影響を与えると考えられる．しかしながら，ラジカル表面反応の実験的評価は，ラジカルの化学的不安定性が高いことに起因して極めて難しく，依然として未解明な点が多い．本研究では，拡散速度が速く表面と干渉し易い，原子状の水素・酸素・窒素・炭素などに特に着目し，吸着・会合・脱離から成るこれらラジカルの表面反応素過程を超高真空環境・プラズマ・燃焼診断技術を融合した独自の分析技術により定量・モデリングすることを目的としている．当該年度は，ラジカルの会合・脱離の評価を可能とするプラズマ昇温脱離分析系の構築に着手した．超高真空中のプラズマにより水素分子，酸素分子，窒素分子などをプラズマ分解することで水素，酸素，窒素ラジカルをターゲット表面に吸着させ，表面を昇温してQMSにより脱離スペクトルを取得し，反応の頻度因子や活性化エネルギーを直接的に求めようとする全く新しい試みである．まず，真空チャンバの設計・製作・導入を行い，10-9 Torr以下の超高真空環境を形成可能であることを確認した．また，これに併行して，壁面近接火炎を対象とした壁面近傍ガス組成計測および詳細素反応機構を考慮した数値シミュレーションを遂行し，大気圧下において異なる材質の表面における水素ラジカル会合・脱離反応速度を見積もることに成功した．今後，上述の昇温脱離計測の比較データとして用いる予定である．さらに，プラズマ分子線散乱装置により，ラジカルの分子線を生成し壁面に照射することで，ラジカル吸着反応の定量化を進めた．各表面における水素および酸素ラジカルの吸着確率が，その温度依存性も含め得られつつある状況である．

固体表面上における活性化学種（ラジカル）の反応は，燃焼機器やプラズマ装置など多くの工業機器で見られる熱化学現象であり，機器の性能や製品の品質に強い影響を与えると考えられる．しかしながら，ラジカル表面反応の実験的評価は，ラジカルの化学的不安定性が高いことに起因して極めて難しく，依然として未解明な点が多い．本研究では，拡散速度が速く表面と干渉し易い，原子状の水素・酸素・窒素・炭素などに特に着目し，吸着・会合・脱離から成るこれらラジカルの表面反応素過程を超高真空環境・プラズマ・燃焼診断技術を融合した独自の分析技術により定量・モデリングすることを目的としている．当該年度は，ラジカルの会合・脱離の評価を可能とするプラズマ昇温脱離分析系の構築に着手した．超高真空中のプラズマにより水素分子，酸素分子，窒素分子などをプラズマ分解することで水素，酸素，窒素ラジカルをターゲット表面に吸着させ，表面を昇温してQMSにより脱離スペクトルを取得し，反応の頻度因子や活性化エネルギーを直接的に求めようとする全く新しい試みである．まず，真空チャンバの設計・製作・導入を行い，10-9 Torr以下の超高真空環境を形成可能であることを確認した．また，これに併行して，壁面近接火炎を対象とした壁面近傍ガス組成計測および詳細素反応機構を考慮した数値シミュレーションを遂行し，大気圧下において異なる材質の表面における水素ラジカル会合・脱離反応速度を見積もることに成功した．今後，上述の昇温脱離計測の比較データとして用いる予定である．さらに，プラズマ分子線散乱装置により，ラジカルの分子線を生成し壁面に照射することで，ラジカル吸着反応の定量化を進めた．各表面における水素および酸素ラジカルの吸着確率が，その温度依存性も含め得られつつある状況である．