赤外プラズモン増強場による高振動励起を基盤とした金属表面反応制御

本研究では，赤外プラズモニクスと赤外フェムト秒レーザーという2つの光技術を駆使することで，赤外光電場による分子の振動・回転モードの強励起と，振動・回転励起による金属表面反応の制御を目指している．昨年度は，赤外フェムト秒レーザーを光源としたポンプ・プローブ分光系を構築し，分子の第1振動励起状態への励起と振動緩和ダイナミクスを観測することに成功した．しかし，反応制御へと適用するためには，より高い振動励起状態に分子を励起する必要がある．また，特に気相分子の場合，狭帯域（<0.5 cm-1）の分子の吸収線を広帯域（~200 cm-1）にわたって測定する必要があるため，計測に時間がかかるという課題が残った．そこで今年度は，中赤外フェムト秒レーザーの高パワー化による高振動励起状態への励起と，赤外光検出器のマルチチャンネル化による計測時間の短縮を試みた．昨年度使用したレーザーシステムと比べて，中赤外パルスのエネルギーは20倍以上となった．また，昨年度は単素子のHgCdTe検出器を使用していたが，今年度は256素子のPbSe検出器を導入した．これらの光源と検出器を用いて，ポンプ・プローブ分光実験を行った．気相分子の第10振動励起状態への励起にともなう吸収変化スペクトルを観測することに成功した．さらには，吸収変化スペクトルの取得時間の短縮により，振動緩和ダイナミクスを詳細に計測することが可能となり，分子の回転波束が生成されたことに起因するビート信号の検出にも成功した．また，液相分子に対しても同様の実験を実施し，第9振動励起状態への励起を達成した．

本研究では，赤外プラズモニクスと赤外フェムト秒レーザーという2つの光技術を駆使することで，赤外光電場による分子の振動・回転モードの強励起と，振動・回転励起による金属表面反応の制御を目指している．昨年度は，赤外フェムト秒レーザーを光源としたポンプ・プローブ分光系を構築し，分子の第1振動励起状態への励起と振動緩和ダイナミクスを観測することに成功した．しかし，反応制御へと適用するためには，より高い振動励起状態に分子を励起する必要がある．また，特に気相分子の場合，狭帯域（<0.5 cm-1）の分子の吸収線を広帯域（~200 cm-1）にわたって測定する必要があるため，計測に時間がかかるという課題が残った．そこで今年度は，中赤外フェムト秒レーザーの高パワー化による高振動励起状態への励起と，赤外光検出器のマルチチャンネル化による計測時間の短縮を試みた．昨年度使用したレーザーシステムと比べて，中赤外パルスのエネルギーは20倍以上となった．また，昨年度は単素子のHgCdTe検出器を使用していたが，今年度は256素子のPbSe検出器を導入した．これらの光源と検出器を用いて，ポンプ・プローブ分光実験を行った．気相分子の第10振動励起状態への励起にともなう吸収変化スペクトルを観測することに成功した．さらには，吸収変化スペクトルの取得時間の短縮により，振動緩和ダイナミクスを詳細に計測することが可能となり，分子の回転波束が生成されたことに起因するビート信号の検出にも成功した．また，液相分子に対しても同様の実験を実施し，第9振動励起状態への励起を達成した．