ポルフィリン錯体の光化学と小分子の活性化
卟啉配合物的光化学和小分子的活化
基本信息
- 批准号:04225225
- 负责人:
- 金额:$ 1.02万
- 依托单位:
- 依托单位国家:日本
- 项目类别:Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
- 财政年份:1992
- 资助国家:日本
- 起止时间:1992 至 无数据
- 项目状态:已结题
- 来源:
- 关键词:
项目摘要
本年は、軸方向に種々の配位子を持つジルコニウム-,ニオブ-,モリブデンポルフィリンを用い、錯体の光還元に引き続く酸素の活性化反応に対して、光反応の初期過程,軸方向配位結合の開裂、活性種の構造、活性種の消長について検討した。ニオブおよびモリブデン錯体においては、カテコール以外の配位子の場合、可視光照射によって励起一重項に励起され、軸方向配位結合に局在化したラジカル対三重項、ポルフィリンのππ^*三重項を経て基底状態に緩和することが確かめられた。軸方向配位子がフェノールの場合には、ラジカル対から結合の開裂が起こり、フェノキシルラジカルが放出される。これに対して、アルコキソ配位子の場合には生成ラジカルのポルフィリン環への攻撃が進む。カテコール配位の場合には、分子内電子移動によって励起一重項が消光される。軸方向配位結合に生じだラジカル対は、酸素分子と反応して、酸素付加錯体を生成する。テトラフェニルポルフィリン錯体では、酸素付加錯体は直ちにオレフィンの酸素化反応に関与するが、テトラメシチルポルフィリン錯体では、配位子の立体効果にのため酸素付加錯体は著しく安定で、反応性に乏しい。モリブデン錯体のオレフィンに対する酸素化反応は、活性種を生成する初期反応のみが光照射によって進行し、オレフィンと酸素付加錯体との触媒反応は暗反応であり、温度の影響を強く受けることが明らかになった。後者の反応は、生体系でのチトクロームP-450の反応と非常によく類似している。ジルコニウム錯体においては、励起三重項からポルフィリンに局在化したラジカル種を生成することが明かとなった。この原因は、ジルコニウムの酸化還元電位の低さにあると推定された。
This year, the ligand of the species in the axial direction is maintained in the middle of the reaction, the photoreduction of the complex, the activation reaction of the active species, the initial process of photoreaction, the cracking of the axial coordination binding, the structure of the active species, and the succession of the active species. In the case of ligands other than those in the complex, visible light irradiation excites the excitation of a single term, and coordination binding in the axial direction is localized. In the case of ligands other than those in the complex, the excitation of a triple term, the excitation of a π ^* triplet term, and the relaxation of a triple term in the complex base state are confirmed. In the case of axial ligand, the cleavage of the bond is initiated and the release of the bond is initiated. In this case, the attack on the complex ring is advanced. In the case of coordination, intramolecular electron movement excites a multiple term extinction. Axial ligand binding produces a complex of molecules and molecules. The complex of the ligand is stable and reactive. In the early stage of reaction, the reaction temperature is strongly affected by light irradiation. The latter's anti-aging system is very similar to that of P-450. A triple term is generated in the case of a fault. The reason for this is that the acidification reduction potential is low.
项目成果
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专著数量(0)
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