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電気化学的手法を用いた化学修飾酵素によるC-H活性化法の開発

利用电化学方法开发化学修饰酶的 C-H 活化方法

基本信息

批准号：
05235239
负责人：
田中修司
金额：
$ 1.15万
依托单位：
Nagasaki University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1993
资助国家：
日本
起止时间：
1993 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

化学修飾ドーパミン-β-ヒドロキシラーゼ(-原子酸素添加酵素)と電極反応を組み合わせ、化学的に反応性の乏しいC-H結合を活性化し、光学活性アルコールの合成を試みた。1・電極からDBHへの直接の電子移動は困難であるため、本酵素に有効な電子供与体を検索した結果、フェニレンジアミン誘導体、フェロセン誘導体が有効であった。各種溶媒への溶解性および酸素に対する安定性を考慮すると、有機溶媒中での反応においてはフェロセン誘導体が好ましいメディエータであると考えられる。2・酸化型フェニレンジアミン、フェロセン誘導体をメディエーターとして電極反応により酵素活性を発現させた結果、チラミンを基質とした場合、水溶液中ではテトラメチルフェニレンジアミンが、またDMF中ではフェロセンが良好なメディエーターであった。基質特異性に関しては、通常の酵素活性発現と同様に、ドーパミン、チラミン、フェネチルアミン、N-メチルベンジルアミン、p-クレゾール、p-エチルフェノール、ベンゾピラン誘導体などが酸化された。3・炭素電極上に化学修飾酵素とフェロセンをナフィオンを用いて、固定化した修飾電極を作成し、電極反応を行った結果、予備的ではあるが、酵素活性が発現することが明らかとなった。このことにより、反応溶媒などの反応条件および基質の選択範囲が広がり、さらに貴重な酵素を効率的に利用できると考えられる。以上のことにより、化学修飾ドーパミン β-ヒドロキラーゼを用い電気化学的手法により本酵素の活性を発現できることが明らかとなった。今後は、本方法の適用範囲を探るため、本法の反応特異性、基質特異性、反応条件について詳細に調べる必要がある。

Chemical modification of the enzyme (-addition of an atomic element), electrode reaction, chemical reaction, activation of C-H binding, and synthesis of optically active compounds 1. Direct electron transfer of DBH from electrode to electrode is difficult. The enzyme has the function of electron donor. The enzyme has the function of inducer. The solubility and stability of various solvents are considered, and the reaction in organic solvents is good. 2. Acid-type enzyme inducer: enzyme activity: enzyme activity: enzyme activity Substrate specificity is related to the development of enzyme activity in general and the same conditions, N-conditions, p-conditions, p-conditions, conditions and conditions. 3. Chemical modification of carbon electrode, preparation of electrode reaction, preparation of enzyme activity The reaction conditions of the solvent and the substrate are different, and the utilization of valuable enzymes is different. The enzyme activity was detected by electrochemical methods. In the future, the application of this method will be explored, and the specificity of the reaction, the specificity of the matrix, and the conditions for the reaction will be adjusted in detail.