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人工酵素を用いる高選択的分離

使用人工酶进行高选择性分离

基本信息

批准号：
03203209
负责人：
小宮山真
金额：
$ 1.41万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1991
资助国家：
日本
起止时间：
1991 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

近年、省エネルギ-的でかつ選択性の高い分離法の重要性が高まり、基質・酵素複合体形成、抗原・抗体反応などの生体反応が示す驚異的な高選択性が大いに注目されている。本研究では、環状のオリゴ糖であるシクロデキストリンに様々な化学修飾を加えることにより、より化学的に安定で広範な応用が可能な分離用人工材料(人工酵素)を開発することを目標とした。本年度は、ペニシリン合成の原料である(ヒドロキシメチル)フェノ-ルのパラ体とオルト体の混合物からパラ体のみを選択的に分離する人工酵素の開発を主たる対象とした。本重点領域研究の初年度に、一級水酸基側にヒドロキシプロピル基を導入した修飾βーシクロデキストリンのパラ体選択性は著しいことを見出した。そこで、本年度は、まず、この分離系において生成する複合体の構造をNMRにより決定した。その結果、まさに分子設計通りに、1)シクロデキストリン残基とベンゼン環部分と疎水結合と 2)修飾シクロデキストリンのヒドロキシプロピル基とゲスト化合物のヒドロキシメチル基との間の水素結合の2種類の相互作用によりパラ体を選択的に結合することが明らかとなった。さらに、この知見に基づいて、エピクロロヒドリンを架橋剤として調製したβーシクロデキストリンポリマ-を、さらにプロピレンオキシドと反応させて2ーヒドロキシプロピル基を導入し、このポリマ-を用いて分離カラムを構築した。この分離カラムは、このような処理をしないものに比べてはるかに分離能が高く、(ヒドロキシメチル)フェノ-ルのパラ体とオルト体とを完全に分離した。これは、樹脂中のβーシクロデキストリン残基に導入されたヒドロキシプロピル基がパラ体とオルト体との結合の強さの差異を高めたものであることが明らかとなった。

In recent years, the importance of high selectivity and isolation methods in the field of molecular biology has been greatly emphasized, and the high selectivity of matrix enzyme complex formation, antigen antibody reaction and biological reaction has been greatly emphasized. The purpose of this study is to develop artificial materials (artificial enzymes) for separation by chemical modification. This year, the main objective of the development of artificial enzymes is to select the raw materials for the synthesis of organic compounds and mixtures of organic compounds. In the early years of this focus area, the introduction of primary and secondary hydroxyl groups was observed. This year, the structure of the complex was determined by NMR. The results are as follows: 1) Molecular design: 1) Molecular design: 1) Molecular design: 2) Molecular design: 1) Molecular design: 2) Molecular design: 2) Molecular design: 1) Molecular design: 2) Molecular design: Molecular design: In addition, the knowledge base is introduced into the network, and the network is used to construct the network. The separation of these two substances is more efficient than the separation of these two substances. The difference between β-amino acid residues and binding of β-amino acid residues in the resin is high.

项目成果

期刊论文数量（10）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

H. Shigekawa: "Scanning tunneling microscopy on cyclodextrin inclusion complexes" J. Vac. Sci. Technol.B9. 1189-1192 (1991)

H. Shigekawa：“环糊精包合物的扫描隧道显微镜”J. Vac。

DOI：
发表时间：
期刊：
影响因子：
0
作者：
通讯作者：

T. Morozumi: "Quantitative analysis on ortho‐directing effects oj divalent metal salts in hydroxymethylation of phenol by formaldehyde" Journal of Molecular catalysis. 69. 339-346 (1991)

T. Morozumi：“甲醛羟甲基化过程中二价金属盐的邻位定向效应的定量分析”《分子催化杂志》69. 339-346 (1991)。

DOI：
发表时间：
期刊：
影响因子：
0
作者：
通讯作者：

S. Sawata: "Potassium fluoride for cyclodextrin‐induced regioselective cleavage of adenosine 2',3'‐cyclic phosphate" Journal of Physical Organic Chemistry.

S. Sawata：“氟化钾用于环糊精诱导的 2,3-环磷酸腺苷的区域选择性裂解”《物理有机化学杂志》。

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发表时间：
期刊：
影响因子：
0
作者：
通讯作者：

T. Morozumi: "Selective Synthesis using cyclodextrins as catalysts 6.Cyclodextrin modification for para‐selective hydroxymethylation and hydroxyethylation of phenol" Journal of Molecular catalysis. 70. 399-406 (1991)

T. Morozumi：“使用环糊精作为催化剂的选择性合成 6.环糊精修饰用于苯酚的对位选择性羟甲基化和羟乙基化”《分子催化杂志》70. 399-406 (1991)。

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发表时间：
期刊：
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0
作者：
通讯作者：

M. Komiyama: "Cooperation of cyclodextrin and alkali‐metal halide for regioselective cleavage of ribonucleoside 2',3'‐cyclic phosphates" Journal of American Chemical Society. 114. 1070-1074 (1992)

M. Komiyama：“环糊精和碱金属卤化物的合作用于核糖核苷 2,3-环状磷酸酯的区域选择性裂解”美国化学会杂志 114. 1070-1074 (1992)。

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小宮山真其他文献

Duplex Dissociation of Telomere DNAs Induced by Molecular CrowdingShu-ichi Nakano

分子拥挤诱导的端粒 DNA 双链解离 Shu-ichi Nakano

DOI：
发表时间：
2004
期刊：
Journal of American Chemical Society 126
影响因子：
0
作者：
N.Kawakami;K.Yamana (他2名);H.Saito et al.;小宮山真;Daisuke Miyoshi
通讯作者：
Daisuke Miyoshi

Pressure control of enantiodifferentiating polar addition of 1,1diphenylpropene sensitized by chiral Naphthalenecarboxylates,

手性萘甲酸盐敏化的 1,1-二苯基丙烯的对映差异极性加成的压力控制，

DOI：
发表时间：
2004
期刊：
Org. Biomol. Chem. 2
影响因子：
0
作者：
N.Kawakami;K.Yamana (他2名);H.Saito et al.;小宮山真;Daisuke Miyoshi;Y.Ohya(他4名);Shu-ichi Nakano;M.Komiyama et al.;T.Wada et al.;Shu-ichi Nakano;K.Yamana(他5名);Y.Shi et al.;M.Kaneda et al.
通讯作者：
M.Kaneda et al.

Construction of Sequential Chromophore Arrays on Oligo-DNA Assembly and Their Energy Transfer Behavior

寡核苷酸组装序列发色团阵列的构建及其能量转移行为

DOI：
发表时间：
2003
期刊：
Supramol.Chem. 15(1)
影响因子：
0
作者：
D.Miyoshi;A.Nakao;N.Sugimoto;J.Sivaguru et al.;小宮山真;T.Kanzaki et al.;Y.Ohya(他3名)
通讯作者：
Y.Ohya(他3名)

Peptide nucleic acid for rapid gap-selective hydrolysis of DNA by Ce(IV)/EDTA complex.

用于通过 Ce(IV)/EDTA 复合物快速间隙选择性水解 DNA 的肽核酸。

DOI：
发表时间：
2004
期刊：
Chem.Lett. 33
影响因子：
0
作者：
D.Miyoshi;A.Nakao;N.Sugimoto;J.Sivaguru et al.;小宮山真;T.Kanzaki et al.;Y.Ohya(他3名);B.Grosch et al.;H.Sato et al.;W.Li et al.;T.Washio;Y.Yamamoto et al.
通讯作者：
Y.Yamamoto et al.