レ-ザラマン分光によるその場観察を用いた結晶成長の原子レベル制御

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昨年度レ-ザラマン分光法によるその場観察が可能な気相エピタキシャル装置の設計と製作を終了したので、本年度はその装置を用いてエピタキシャル成長の実験を本格的に開始した。基板温度700℃程度まではラマンスペクトルの測定が可能であることがわかった。また、このような系では成長反応により生じる各種物質がプロ-ブ光導入用の窓の部分に付着し、ラマンスペクトルの測定に支障をきたすことが懸念されかだ、反応開始後2時間程度までは、測定できることがわかった。したがって、結晶成長の初期においてその場観察を行うためには、測定手法上特に問題はない。本研究ではエピタキシ-に伴う応力の変化を測定し、その機構を明らかにすることが重要な目的である。ラマンスペクトルは試料の温度上昇だけでも変化するため、まず厚さが既知である各種絶縁膜を形成した半導体を加熱しながら、ラマンスペクトルの測定を行った。Siの場合、SiO_2およびSi_3N_4のいずれを形成しても低温では基板に圧縮応力が加わるが、約350℃以上では引張りの方向に変化すること、またGaAsの場合は、温度によらず引張り応力が加わり高温ほど大きくなることが明らかになった。ピ-クシフトの温度による変化とともに、半値幅の変化についても検討を行った。これらの結果から、半導体中の応力は非常に複雑な変化を示すことが明らかになるとともに、今後ヘテロ成長中のその場観察を行う際、注意すべき点が明らかになった。