高周波プラズマによる窒素分子の活性化と化学的表面相互作用

高频等离子体激活氮分子和化学表面相互作用

• 批准号: 06217202
• 负责人: 国森 公夫
• 金额: $ 1.41万
• 依托单位: University of Tsukuba
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 1994
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1994 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-06217202/
• 关键词: 不活性小分子; プラズマ励起; 窒素の活性化; 表面水酸基; アンモニア生成

本研究では、プラズマ励起反応装置を用いることにより、実際の高表面積をもつ固体触媒上に窒素分子を高率的に活性化吸着させ、生成する表面新物質相のキャラクタリゼーションを行い、水素又は水酸基などとの化学反応性を検討することを目的とする。本年度は、Al_2O_3,TiO_2,MgO,HY zeoliteなどの広い範囲の固体触媒について、表面水酸基と励起窒素との化学的相互作用について検討した。1.アルミナ表面水酸基とプラズマ励起窒素との化学反応中空円筒型セラミックスにγアルミナコート(BET area:200m^2/g)した触媒にプラズマ窒素処理することにより、効率よくアンモニアが生成することがわかった。水処理およびプラズマ処理回数依存性などを検討した結果、物理吸着水との反応は本実験条件では無視でき、表面水酸基との特異な反応が存在することがわかった。2.プラズマ励起窒素のTiO_2表面における反応TiO_2酸化物触媒にてプラズマ励起窒素の反応を行わせた結果、表面水酸基OHのIRピーク(3735,3670cm^<-1>)の減少が観測され、同時に3150-3400cm^<-1>の範囲にN-H伸縮振動と思われる吸収ピークが観測された。Al_2O_3表面と比較して、TiO_2表面における吸着窒素の反応性は高く、加熱により、N(a)+Ti-OH→NH_3+NOの反応が起こることがわかった。MgO表面とプラズマ励起窒素との反応によるN_2H_4の生成Al_2O_3,TiO_2などと異なり、MgO表面ではNH_3の他にN_2H_4生成が観測された(2.4x 10^<-6>mol/gcat,選択率30%)。N_2H_4生成量は脱気処理温度などに強く依存し、塩基性OHと分子状励起窒素N_2^*との直接反応により生成すると考えられる。

This study で は, プ ラ ズ マ wound up against を 応 device with い る こ と に よ り, the event be の high surface area を も つ solid catalyst に smothering molecule を に activeness of high rate of sorption さ せ, generate す る new material surface phase の キ ャ ラ ク タ リ ゼ ー シ ョ ン を line い, water and acid base な は water ど と の chemical anti 応 sex を beg す 検 る こ と を purpose と す る. This annual は, Al_2O_3, TiO_2, MgO style, HY zeolite な ど の hiroo い van 囲 の solid catalyst に つ い て, water surface acid base と wound up smothering element と の chemical interaction に つ い て beg し 検 た. 1. ア ル ミ ナ water surface acid base と プ ラ ズ マ wound up smothering element と chemical anti 応 hollow has drifted back towards &yen; の cylinder セ ラ ミ ッ ク ス に gamma ア ル ミ ナ コ ー ト (BET area: 200 m ^ 2 / g) し た catalyst に プ ラ ズ マ smothering element 処 Richard す る こ と に よ り, sharper rate よ く ア ン モ ニ ア が generated す る こ と が わ か っ た. Water 処 Richard お よ び プ ラ ズ マ 処 Richard back several dependency な ど を beg し 検 た absorbed water と results, physical の anti 応 は this be 験 conditions で は ignore で き, water surface acid base と の specific な anti 応 が exist す る こ と が わ か っ た. 2. プ ラ ズ マ wound up smothering element の TiO_2 surface に お け る anti 応 TiO_2 acidification content catalyst に て プ ラ ズ マ wound up smothering element の anti 応 を line わ せ た results, water surface acid base OH の IR ピ ー ク (3735367 0 cm ^ < - > 1) の reduce が 観 measuring さ れ, at the same time に 3150-3400 - cm ^ < 1 > の van 囲 に N - H stretching vibration と thought われる absorption ピ ピ が観 measurement された. Al_2O_3 surface と compare し て, TiO_2 surface に お け る sorption smothering の anti high 応 sex は く, heating に よ り, N (a) + Ti - OH - NH_3 + NO の anti 応 が up こ る こ と が わ か っ た. MgO style surface と プ ラ ズ マ wound up smothering element と の anti 応 に よ る N_2H_4 の generated Al_2O_3, TiO_2 な ど と different な り, MgO style surface で は NH_3 の he に N_2H_4 generated が 観 measuring さ れ た (2.4 x 10 ^ < - > 6 mol/gcat, sentaku rate 30%). N_2H_4 generation は 気 off 処 Richard temperature な ど に strong く dependent し, salt base OH と molecular shape wound up smothering element N_2 ^ * と の directly against 応 に よ り generated す る と exam え ら れ る.

项目成果

国森公夫: "Plasma-Induced Chemisorption of Nitrogen and Its Chemical Reactinity on Al_2O_3" Japanese J.Appl.Phys.33. 4195-4197 (1994)

Kimio Kunimori：“氮的等离子体诱导化学吸附及其在 Al_2O_3 上的化学反应”日本 J.Appl.Phys.33 4195-4197 (1994)。

国森公夫: "プラズマ励起を用いる不活性小分子の活性化と表面解析" 表面. 32. 250-258 (1994)

Kimio Kunimori：“使用等离子体激发的惰性小分子的活化和表面分析”Surface 32. 250-258 (1994)。

亀岡聡、国森公夫: "Chemical Interation of Activated Nitrogen with Al_2O_3 and Pf/Al_2O_3 Catalysts" The Proc.of TOCAT2. 333-334 (1994)

Satoshi Kameoka，Kimio Kunimori：“活性氮与 Al_2O_3 和 Pf/Al_2O_3 催化剂的化学相互作用”TOCAT2 论文集 (1994)。