プラズマ励起加湿アルゴンを用いた低温原子層堆積法に関する研究

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本研究は、原子層堆積法を用いて金属窒化物の低温堆積技術の獲得とその応用展開を進めるものである。研究成果として、トリメチルアルミニウムを用いた窒化アルミニウムの原子層堆積の表面観察を行い、その反応機構の仮説を提案できた。原子層堆積法は原理的に単分子層での成膜が求められるが、従来の報告では厳密に議論されず、成膜時の吸着、窒化反応の飽和性から間接的に議論されていた。本研究では、成長速度、薄膜の膜密度、計算化学シミュレーションによる分子構造検討をもとに議論を行い、単分子層吸着の可能性を示した。これは、原料分子の吸着密度を通して、その反応性を議論でき、原料分子の選定やプロセス条件の改善に寄与できると推測する。表面観察の結果からプロセスを設計し、160 ℃の基板温度でAl/N比1.1の窒化アルミニウムの形成に成功した。薄膜表面付近の酸素原子濃度は12 ％と大きいが、薄膜内部の酸素原子濃度は薄膜表面や基板界面の10分の1であることが分かった。酸素原子の混入経路は、大気暴露後の自然酸化による酸化物の形成や、窒化アルミニウム形成中の酸素原子の混入 、Si基板表面に形成された自然酸化シリコンから熱拡散による混入と推測される。膜中の酸素原子濃度は、プラズマ発生部の石英管を窒化ホウ素等に交換することで、エッチングによる酸素原子が発生しなくなり、減少すると予想する。窒化アルミニウムの低温成膜のガスバリア膜への応用を検討するために、水蒸気透過試験（40 ℃、90％RH）によって、窒化アルミニウムのガスバリア性能を評価し、定常状態の水蒸気透過度1.3×10-3 g/m2/dayを得た。 これらの成果はIEICE transactionやJournal of Vacuum Science & Technology Aに掲載され、応用物理学会学術講演会での発表も行った。