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活性水素発生能および捕捉能を有する二重修飾膜電極によるCO_2電気化学的還元

使用具有活性氢产生和捕获能力的双修饰膜电极电化学还原CO_2

基本信息

批准号：
06217213
负责人：
小倉興太郎
金额：
$ 1.41万
依托单位：
Yamaguchi University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1994
资助国家：
日本
起止时间：
1994 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究の目的は無機導電体と導電性高分子膜を積層化した電極を用いて水溶液中でCO_2を低過電圧でC_3などの高付加価値物質に変換することである。無機導電体としてはプルッシアンブルー(PB)やモリブデンブルー(MB)を、導電性高分子膜としてはポリアニリン(PAn)やポリピロール(PPy)を用いた。さらに、導電性高分子膜には種々の金属錯体を電気化学的方法あるいはself-assembling法によって固定した。CO_2の電解還元はKC1水溶液中で定電位法で行った。生成物の定量はガスクロ、液クロ、スチームクロマト、有機酸分析システム装置を用いて行った。修飾膜に吸着した生成物あるいは反応中間体はFT-IR反射吸収スペクトル法で同定した。また、電解前後の電極形態をSTMによって観察した。種々の修飾電極を用いて、CO_2を長時間電解したところ、二重修飾膜電極においてC_1(ギ酸、メタノール)、C_2(エタノール、アセトアルデヒド)、C_2(乳酸、アセトン、1-プロパノール)が得られた。さらに、高分子膜を金属錯体(Bis(1,8-dihydroxynaphthalene-3,6-disulphonato)iron(II)など)で修飾すると、乳酸とギ酸の生成量が飛躍的に増大し、CO_2還元の電流効率は10.1%に達した。生成物の収量を電解における通過電気量に対してプロットしたところ、ギ酸は電解開始と同時に生成したが、他の化学種の生成にはある誘導期(電気量)が必要であった。誘導期後、乳酸生成が最大となり、電気量に比例して増加した。電解後の電極のFT-IR表面反射スペクトルの測定によれば、-OH、-COOH、-CO、-CHOH、-CHOの存在が確認された。これらの結果より、CO_2還元の前駆体はギ酸であり、アルコール、アルデヒドを経て最終的に乳酸となるプロセスが示唆された。

The purpose of this study is to laminate inorganic conductors and conductive polymer films into electrodes for use in aqueous solutions with CO_2, C_3, and high-voltage substances. inorganic conductor (PB), conductive polymer film (PAn), or polymer film (PPy) Electrochemical method of seed metal complex in conductive polymer film: self-assembling method Electrolytic reduction of CO_2 in KC1 aqueous solution by potentiometric method. The quantitative analysis of products, liquid, organic acid and other organic substances is carried out in the same way. The modified film is adsorbed on the product, and the reaction intermediate is determined by FT-IR reflection absorption method. The electrode morphology before and after electrolysis was observed. C_1, C_2 and C_2 were found in the modified electrode of seed, CO_2 and CO_2, respectively. In addition, polymer films were modified by Bis(1,8-dihydroxynthalene-3,6-disulphonato)iron(II), the production of lactic acid and acetic acid increased significantly, and the current efficiency of CO_2 reduction reached 10.1%. The induction period (electric quantity) is necessary for the production of other chemical species. After induction period, lactic acid production reaches maximum, and the proportion of electric energy increases. The FT-IR surface reflectance of the electrode after electrolysis confirmed the presence of-OH, -COOH, -CO, -CHOH and-CHO. As a result, the precursor of CO_2 reduction was reduced to lactic acid.