金属・半導体表面における光反応ダイナミックス

本研究では、PtやSiの単結晶表面を用いてN_2OやNOの光化学反応ダイナミックスについて研究を行た。特にN_2Oは、どちらの表面上でもOとN_2に解離し、N_2はleV以上もの高い並進エネルギーで表面から脱離することを見出した。また、その空間分布が両表面では大きく異なる。Pt(111)表面上に吸着したN_2Oの光解離の結果生ずるN_2の空間分布は表面法線方向にピークを持つように分布している。しかし、N_2Oを表面温度95Kで飽和吸着させたSi(100)表面に193nmの紫外光を照射したときに脱離するN_2の飛行時間(TOF)分布を測定したところ、TOF分布は脱離角に大きく依存し、脱離収量は脱離角が約30°で最大となることがわかった。これは脱離収量のピークかくる通常の熱脱離にくらべて極めて特異な空間分布である。この空間分布は吸着種の配向と密接な関係があると考えられ、この点を明らかにするためにX線吸収端微細構造分光を行い、N_2Oの配向に関する知見を得た。また、励起のメカニズムを明らかにするために解離断面積、および、N_2の飛行時間分布がどのように励起波長に依存するかを調べた。この結果、N_2Oの吸着状態(物理、化学吸着)に応じて極めて異なる波長依存性があることがわかった。これらの結果から、励起のメカニズムとしては光による表面の電子状態励起によるものであるとの結論を得た。一方、NOは熱的にも光化学的にもSi(100)表面上ではN_2Oに変換されることが判明した。

本研究では、PtやSiの単結晶表面を用いてN_2OやNOの光化学反応ダイナミックスについて研究を行た。特にN_2Oは、どちらの表面上でもOとN_2に解離し、N_2はleV以上もの高い並進エネルギーで表面から脱離することを見出した。また、その空間分布が両表面では大きく異なる。Pt(111)表面上に吸着したN_2Oの光解離の結果生ずるN_2の空間分布は表面法線方向にピークを持つように分布している。しかし、N_2Oを表面温度95Kで飽和吸着させたSi(100)表面に193nmの紫外光を照射したときに脱離するN_2の飛行時間(TOF)分布を測定したところ、TOF分布は脱離角に大きく依存し、脱離収量は脱離角が約30°で最大となることがわかった。これは脱離収量のピークかくる通常の熱脱離にくらべて極めて特異な空間分布である。この空間分布は吸着種の配向と密接な関係があると考えられ、この点を明らかにするためにX線吸収端微細構造分光を行い、N_2Oの配向に関する知見を得た。また、励起のメカニズムを明らかにするために解離断面積、および、N_2の飛行時間分布がどのように励起波長に依存するかを調べた。この結果、N_2Oの吸着状態(物理、化学吸着)に応じて極めて異なる波長依存性があることがわかった。これらの結果から、励起のメカニズムとしては光による表面の電子状態励起によるものであるとの結論を得た。一方、NOは熱的にも光化学的にもSi(100)表面上ではN_2Oに変換されることが判明した。