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成層圏オゾン濃度バランスに関与する大気反応中間体の光分解過程

参与平流层臭氧浓度平衡的大气反应中间体的光降解过程

基本信息

批准号：
07217220
负责人：
石渡孝
金额：
$ 1.02万
依托单位：
Hiroshima City University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1995
资助国家：
日本
起止时间：
1995 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

上層大気のオゾン濃度バランスを理解する上で重要な反応中間体であるHOClの電子状態、光化学反応性に関する研究をおこなった。HOClの266nmと355nm光分解で生じるOHラジカル基底状態の初期振動回転分布をレーザー誘起蛍光法を用いて測定した。いずれの光分解波長でも、振動励起したOHラジカルは観測されず、回転励起に使われるエネルギーも余剰エネルギーの5%程度であった。この結果はImpulsive Modelの予想と一致し、HOClの光分解が紫外光領域では反撥型ポテンシャルからの直接解離であることを明らかにした。また、光分解で生じたOHラジカルに付随する大きな並進エネルギーのため、検出に用いた^2Σ-^2II遷移の各回転線は大きなドゥプラー幅を示した。OHラジカルの速度分布の異方性を測定したところ、266nmにおけるHOCl吸収バンドの遷移モーメントはO-Cl結合方向にほぼ一致する分子軸に対して平行であり、355nmにおける吸収の遷移モーメントは垂直であることがわかった。これらの実験事実を最近発表された非経験的な理論計算結果をもとに議論し、266nmの吸収帯は2^1A′-1^1A′遷移によるものであり、250nm付近に吸収極大を持つHOClの紫外領域スペクトルを形成することを明らかにした。また、300nm以下の領域に、弱い1^1A″-1^1A′遷移による吸収帯があらわれることがわかった。

It is important to understand the high concentration of the upper layer, the electronic state of the reaction intermediate, HOCl, and the photochemical reaction properties. HOCl's 266nm and 355nm photodecomposition method is used to measure the initial vibration return distribution of the base state of HOCl and the induced phosphorescence method.いずれのLight decomposition wavelengthでも、Vibration excitationしたOHラジカルは観measurementされず、 It's a 5% degree of われるエネルギーも艰エネルギーの.このResultsはImpulsive ModelのImagination and consistencyし、HOClのphotolysisがUV light fieldではBackwash typeポテンシャルからのDirect dissociationであることを明らかにした.また、Photo decomposition OHラジカルにFUSUSUIる大きな合入エネルギーのため、 The 検出に uses the いた^2Σ-^2II to transfer each chapter of the 転线は大なドゥプラー片をshowした. OHラジカルのAnisotropy measurement of velocity distribution したところ、266nm におけるHOCl absorption バンドのmigration モーメントはO-Cl junction The combined direction is consistent, the molecular axis is parallel, and the 355nm absorption direction is vertical.これらの実験事実をTheoretical calculation results of されたnon経験 are recently published, をもとに Discussion し, 266nm のAbsorption 帯は2^1A′-1^1A ′Migration of によるものであり、250nm close にabsorption maximum をhold つHOClのUV field スペクトルをformation することを明らかにした.また, the area below 300nm, weak い1^1A″-1^1A′ migration, absorption, and absorption.