非相溶高分子混合系の流動下のドメイン構造と粘弾性

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本年度は、二成分の粘度が等しい系について、1)定常ずり流動下のドメインの大きさと粘弾性、界面張力との関係、2)定常ずり流動開始後、停止後及びずり速度ステップ変化後の非定常状態における構造変化と粘弾性の関係について、ポリジメチルシロキサン(PDMS)、芳香族炭化水素-ホルムアルデヒド系の樹脂油(ゼネライト)、ポリイソプレン(PI)を用いて検討した。混合系は、粘度がほぼ等しいPDMS/ゼネライトと、PDMS/PIの組み合わせを用いた。1)定常流動下ではずり応力σと第一法線応力差N_1はずり速度に比例する。この場合、ドメインは大きさのそろった楕円体であり、その大きさは界面張力に比例し、σに逆比例した。2)ずり速度を瞬時に増加させた場合の非定常状態では、σにアンダーシュート、第一法線応力差N_1にオーバーシュートが現れる。これに対応して楕円体ドメインは引き伸ばされ、細長い構造になった。その後この長いドメインは分裂し、かなり長時間後には再び楕円体になった。この細長い構造の出現と非定常状態のσのアンダーシュート、N_1のオーバーシュートの出現はよく対応している。ずり速度を減少させた場合には、応力は大きく下がった後、σはわずかに減少し、N_1はわずかに増加してゆっくりと定常状態になる。これに対応してドメインの構造は、初めの定常状態の場合に比べてより球形に近い構造になり、それが徐々に径の大きな楕円体に変化するのが観察された。流動開始と停止の場合は開始前の状態がランダムな球状ドメインであること、停止後にはドメインが数秒で球形になること以外はステップ変化の場合と同様である。