アルゴンクラスターイオンの光解離動力学

氩簇离子的光解动力学

• 批准号: 07240229
• 负责人: 池上 努
• 金额: $ 0.64万
• 依托单位: Okazaki National Research Institutes
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 1995
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1995 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-07240229/
• 关键词: アルゴンクラスター; 吸収スペクトル; 分子動力学計算; DIM法; 溶媒効果

アルゴンクラスターイオンのポテンシャル面は、最安定構造のまわりでたいへん浅くなっている。また、エネルギー的にごく近いところに、多数の異性体が存在する。このため、低温でもかなりの振動励起や異性化反応が見込まれる。これらの熱運動に起因する現象を、光吸収スペクトルの計算に反映させるため、電子基底状態のポテンシャル面上で、分子動力学計算を行った。ポテンシャルエネルギーはDiatomics in Molecules法を用いて計算し、適当な初期状態から古典軌道を走らせた。古典軌道から光吸収断面積を求める公式を新たに導出し、得られた古典軌道より吸収スペクトルを計算した。計算結果を直観的に把握するため、パソコンと大容量の外部記憶装置を用いて、原子の動いている様子を可視化した。計算で得られたスペクトルは、実験で観測されている吸収帯のレッドシフトの様子を、よく再現する。古典軌道を概観した結果、かなりの高温でもクラスター内部に3量体イオンコアが壊れずに残っていることがわかった。このイオンコア周囲の溶媒分子の空間分布と、吸収スペクトルの位置との間には、強い相関が見られる。一方、基底状態のポテンシャルエネルギー自身には、大きな変動はなく、また、クラスターからイオンコアのみを抜き出してスペクトルを計算すると、レッドシフトは見られない。以上から、イオンコアの光励起状態と周辺の溶媒原子の間の相互作用から、吸収スペクトルの位置が決定されると考えられる。この相互作用の大きさを定量的に求める公式を導出し、古典軌道計算で得られた各構造に適用した。その結果、相互作用には溶媒原子の位置に関して強い異方性があり、この異方性から吸収スペクトルのレッドシフトをうまく説明できることが明らかになった。

The most stable structure of the aircraft is the most stable structure of the aircraft. Most heterosexuals exist. The vibration excitation and the heterosexual reaction are observed at low temperatures. The phenomena caused by thermal motion, the calculation of optical absorption, the calculation of electronic substrate state, and the calculation of molecular dynamics Diatomics in Molecules method is used to calculate the initial state and classical orbit. A new formula for calculating the absorption area of the classical orbit is derived. The calculation results are directly grasped and visualized in the use of large-capacity external memory devices and in the movement of atoms. The calculation results in the absorption spectrum and the reproduction of the spectrum. The classical orbit is a result of high temperature and high temperature. The spatial distribution, absorption and location of solvent molecules in the solvent cycle are closely related. A party, the state of the base, the state of the base itself, the state of the base itself The position of the absorption molecule is determined by the interaction between the photoexcitation state and the solvent atom in the periphery. The formula for quantitative calculation of these interactions is derived, and classical orbital calculations are applicable to various structures. As a result, the interaction is related to the position of the solvent atom, which is strongly anisotropic.