高度に構造規制された重合膜被覆電極の構築と分子識別的電極反応への応用

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芳香族化合物の電解酸化重合膜およびその被覆電極は、電気化学的に活性であるばかりなく、分子識別機能を含む特異かつ多様な特性を有することから、基礎および応用の両面から多大の関心を集め、膨大な研究成果が蓄積されてきた。しかし、より高度な分子識別機能という観点から近年とくに注目されている超分子性に関する限り、電極酸化重合膜は研究の端緒さえ獲得していない。それは、電極酸化重合膜の高度な構造制御のための手法がないためである。たとえば、超分子性発現のための一般的必要条件のひとつである均一な(無欠陥の)単分子重合膜の形成手法がないことである。そこで本研究では電解酸化重合膜の高度な構造制御を可能にする3つの手法を開拓した。いずれも変動力学場を利用するものである。まず第一は超音波照射下に電極表面上に高面積密度にセルファセンブリング吸着させたモノマー分子を電解酸化重合して均一で無欠陥の単分子重合膜の形成を確認し、さらにはその電気化学応答特性を明らかにした。また、第二は超音波照射下にモノマー溶液を電解して得られる酸化重合膜の電気化学応答特性が10倍以上に増大、つまり膜の密度が10倍に増大することが示された。さらに、第三として遠心機利用による高重力場において、重合反応を行うことで強度の高い、高密度な重合膜が得られることが見出された。これらはいずれも膜の超分子機能を示唆するものであり、電解酸化重合膜の超分子特性の解明と応用的展開(分子識別電極反応)への道を拓くものとして期待される。